我们目前的能源基础设施过度依赖化石燃料,导致大量温室气体排放,并对我们的生活环境造成严重的威胁。提供可持续的清洁能源是人类面临的关键技术挑战之一。氢被认为是一种理想的能量载体,因为它的单位质量能量密度最高,并且燃烧产物清洁。室温下的高密度可逆储氢是氢作为能量载体广泛应用的主要障碍,特别是对于氢燃料电池驱动的汽车。与传统的高压气态（35～70 MPa,室温）和低温液态（0.1～1 MPa,-253°C）储存方式相比,氢的固态存储在安全性、能效和存储容量方面具有潜在的优势。一个实用的存储系统应该能够在环境温度下运行,并且具有高可逆的存储/释放量以及合适的吸收-释放动力学。根据美国能源部设定的目标,在-40～60°C工作温度下,储/放氢的速率为1.5 kg H2/min的情况下,存储容量至少为5.5 wt.%。在环境条件下可逆储氢需要最佳的氢吸附能为-0.20e V/H2左右,这个结合强度介于典型的物理吸附和化学吸附之间。轻质碱金属修饰的纳米结构被认为是潜在的储氢材料,对于环境温度存储时,具有适当的氢结合强度。然而,金属原子在支撑材料上的聚集是需要解决的关键问题。本文提出了用超碱团簇NLi4取代碱金属的新思路,以解决原子团聚问题,并利用第一性原理计算研究了NLi4在石墨烯上的修饰和储氢性能。结果表明,NLi4团簇在石墨烯上的结合能为-2.47 e V,它可以稳定地锚定在石墨烯单层上,而Li原子在超碱团簇中被很强地结合在一起。NLi4团簇将电子转移到石墨烯上,Li原子以阳离子的形式存在。使用超碱团簇修饰不仅解决了金属原子的聚集问题,还为H2分子提供了更多的吸附位点。计算表明,每个NLi4单元可以吸附多达10个H2分子,吸附能在-0.21 e V/H2以上。我们设计了不同NLi4密度（N:C比）的两种修饰结构,N:C比分别为1:16和1:12,研究表明在N:C=1:16时,储氢容量为8.55wt.%;在N:C=1:12时,储氢容量达到10.75 wt.%,两个结构中H2分子的平均吸附能均为-0.21 e V/H2。我们还基于谐振频率计算了吸附时的零点能和熵变。考虑熵效应后,在室温下,吸附强度在可逆储氢的理想范围内。因此,NLi4修饰的石墨烯具有较高的储氢容量,是一种很有前途的储氢材料。