近年来,环境安全和空气污染问题越来越受到人们的广泛关注。更多的科研人员开始致力于对有害气体的检测、清除等领域的研究。设计和开发更多更新的对有害气体具有高利用率和高选择性的吸附材料显得尤为重要。在本论文中,深入地探究了石墨烯基材料对有害气体的清除和检测性能。主要研究结果包括以下三个部分:(1)对光气分子在本征石墨烯以及过渡金属掺杂的石墨烯材料上的吸附进行了研究。首先我们计算了本征石墨烯与光气分子的相互作用,发现光气分子仅能以较弱的物理作用吸附在石墨烯面上,而且吸附前后,石墨烯材料的电子性质、导电性能以及磁性并未发生明显的变化。但是,当在体系中引入过渡金属原子后,石墨烯材料的自身性质发生了改变,对光气分子的吸附效果显著增强。掺杂的过渡金属原子(锆、钼、钛、锰、铁和钴)中,锰原子掺杂体系对光气分子表现出最强的吸附作用。此外,我们也发现吸附光气前后,底物的电子性质和光学性质发生了显著变化,因此金属掺杂石墨烯可能成为有潜力的光气传感器新材料。(2)过渡金属掺杂的石墨烯对光气分子表现出优异的吸附和检测性能。但是从另一方面,强的吸附作用使得吸附剂材料不能再生和循环利用,因此不利于我们实现绿色化学以及可持续发展的策略。因此,实现对底物材料的释放从而达到材料的可再利用是迫在眉睫的。因而,我们继续深入研究了如何使用一种外加手段来实现石墨烯基材料的循环利用。我们的研究结果表明,通过在体系中引入外加电场或电荷可以有效地调控对气体分子的捕获或释放。在体系中引入正电场,会更加增强底物材料对光气分子的吸附,而当施加负电场时,会削弱吸附剂对光气的吸附,并且当负电场强度足够大时,光气分子开始脱离石墨烯表面,从而达到释放分子,底物材料再生的目的。动力学模拟计算也验证了上述结论。(3)过渡金属掺杂的石墨烯材料对有害气体甲醛分子也表现出同样的吸附和检测性能。我们研究了钪、锆、钛、锰和铁掺杂石墨烯对甲醛分子的吸附行为。计算发现,掺杂上述金属原子后,石墨烯材料显著增强了对甲醛分子的吸附。同时,在吸附甲醛分子前后,石墨烯材料的电子性质、几何结构以及磁性发生显著变化。通过施加额外电场也能有效控制甲醛分子的可逆吸附和解吸。此外,研究发现潮湿环境会削弱材料对甲醛的吸附,随着水分子或水覆盖率的增加,吸附能力逐渐减弱。然而,施加额外正电场能改善这种情况,即使吸附能力降低但是也仍保持着较强的化学作用。