【摘 要】
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利用光催化技术产生氢能源旨在解决能源危机问题早已成为人类的关注热点。半导体催化剂CdS由于其高效的光能利用率,以及优异的还原能力而在光催化产氢应用的众多半导体中脱颖
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利用光催化技术产生氢能源旨在解决能源危机问题早已成为人类的关注热点。半导体催化剂CdS由于其高效的光能利用率,以及优异的还原能力而在光催化产氢应用的众多半导体中脱颖而出。但是,快速的电子空穴复合和严重的光腐蚀导致CdS低效的催化效率,阻碍其进一步发展。WO3由于无毒性、耐光性和良好的稳定性而被用来跟CdS复合形成CdS/WO3基复合物光催化剂来改善CdS的催化性能。CdS/WO3虽然在光催化分解水产氢方面已经有研究,但是CdS/WO3基复合物光催化剂在没有助催化剂的辅助时光催化性能普遍偏低,稳定性较差。氧空位作为一种氧缺陷,具有调整催化剂的带隙,拓宽其光吸收范围的能力;表面氧空位还可以为催化剂提供反应活性位点。将氧空位引入WO3中可构造氧空位型WO3-x。CdS量子点（CdS QDs）具有吸引人的光学性质、光稳定性和化学稳定性。两个半导体之间光生载流子的分离与转移路径会影响复合物的氧化还原能力,进而影响光催化性能。因此,通过引入氧空位和CdS量子点来提高CdS/WO3基复合物的光催化活性和稳定性,并研究其光生载流子转移机理。这会为制备高催化活性和良好稳定性的催化剂提供一种思路。本文首先制备了具有氧空位的CdS/WO3-x基催化剂,并研究其光催化产氢性能和稳定性,通过负载Mo S2作为助催化剂来进一步探索CdS与WO3-x之间光生载流子的转移路径。其次,通过引入CdS量子点来进一步改性具有氧空位的CdS/WO3-x基催化剂,并通过光催化降解实验来深入探究电荷的转移机理,以此明晰光催化产氢性能和稳定性提高的原因。研究的整体内容和结论如下:（1）具有氧空位的Z型结构CdS/WO3-x光催化剂的制备、光催化产氢性能以及电荷转移机理的研究:首先用常温法制备了具有氧缺陷的WO3-x纳米片;再用微波辅助水热法将CdS纳米球负载上WO3-x纳米片构造type-Ⅱ型结构CdS/WO3-x光催化剂;在CdS的前驱液里添加钼源制备了Z型结构Mo S2-CdS/WO3-x光催化剂。氧空位有利于CdS/WO3-x光催化剂的光生载流子的分离和转移。结果显示,引入氧缺陷的Z型结构CdS/WO3-x和Mo S2-CdS/WO3-x光催化剂的产氢速率分别为1879.0μmol g-1h-1和2163.1μmol g-1h-1,分别是单独CdS产氢速率(519.1μmol g-1h-1)的3.6倍和4.2倍。这是因为CdS和WO3-x之间形成的Z型结构和氧空位共同促进了CdS/WO3-x光催化性能的提高。通过负载助催化剂Mo S2进一步证明CdS和WO3-x之间光生载流子以Z型结构进行分离与转移。（2）具有氧空位和量子点的type-Ⅱ型异质结CdS/WO3-x光催化剂的制备、光催化产氢性能以及电荷转移机理的研究:首先用常温法制备了具有氧缺陷的WO3-x纳米片;再用常温搅拌法将CdS量子点负载上WO3-x纳米片构造type-Ⅱ型结构CdS/WO3-x光催化剂。氧空位型WO3-x增强了CdS/WO3-x复合物的光捕获能力;当CdS量子点提高了CdS/WO3-x复合物的稳定性时。结果显示,引入氧空位和量子点调控的type-Ⅱ型结构CdS/WO3-x的产氢速率为6545.3μmol g-1h-1,是单独CdS(121.0μmol g-1h-1)产氢速率的54.1倍。这是因为CdS和WO3-x之间形成的type-Ⅱ型结构、氧空位和量子点共同促进了CdS/WO3-x光催化性能的提高。CdS/WO3-x复合物经过8个循环的产氢实验仍然保持有效的光催化活性,这是因为CdS量子点作用的结果。通过降解酸性橙Ⅱ实验进一步证明CdS和WO3-x之间光生载流子以type-Ⅱ型结构进行分离与转移。
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