含偶氮苯基的多重响应性嵌段共聚物的合成及其溶液自组装

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刺激响应双亲性嵌段共聚物的自组装聚集体可以对外界刺激做出相应的可逆或者不可逆变化,被广泛的应用于生物科学以及纳米材料学领域。相对于单重或者双重响应聚合物,多重响应聚合物能够更充分、灵敏地对外界刺激做出反应,成为高分子自组装领域研究的热点。本文通过可逆-加成断裂链转移聚合(RAFT聚合)合成具有光响应性、还原响应性以及pH响应性的含丙烯酸、偶氮苯、聚乙二醇结构单元的嵌段共聚物(PAA-b-P(AzoMA-co-PEGMA))。本文的主要工作内容如下:1.通过重氮化-偶合法以及酰氯化反应得到具有聚合活性的偶氮苯单体AzoMA。采用RAFT聚合得到三种具有不同结构单元比例和分子量的聚合物PtBA-b-P(AzoMA-co-PEGMA)(P-1,P-2,P-3)。在三氟乙酸作用下得到双亲性嵌段共聚物 PAA-b-P(AzoMA-co-PEGMA)(BCP-1,BCP-2,BCP-3)。采用红外光谱(FT-IR)、核磁共振波谱(1H NMR)对AzoMA、聚合物PtBA、PtBA-b-P(AzoMA-co-PEGMA)、PAA-b-P(AzoMA-co-PEGMA)进行表征,通过凝胶渗透色谱(GPC)对PtBA和PAA-b-P(AzoMA-co-PEGMA)进行表征。2.将双亲性共聚物PAA-b-P(AzoMA-co-PEGMA)溶解在THF中,通过水来诱导双亲性共聚物组装形成核壳结构纳米的胶束。通过动态光散射(DLS)、透射电镜(TEM)、紫外光谱(UV-vis)、荧光光谱等手段研究其组装行为以及影响共聚物胶束粒径和形貌的因素。结果表明:共聚物具有聚集诱导荧光效应;胶束的粒径随着疏水单元比例的增加而减小,同时在不同浓度中胶束粒径的变化主要与胶束之间的排斥力以及吸引力有关。3.借助DLS、TEM以及UV-vis对嵌段共聚物胶束的pH响应、光响应以及还原响应进行研究。结果显示:在一定范围内胶束的粒径随着pH的减小而变小,但当pH 4时,胶束的粒径会发生显著的增大。聚集导致偶氮苯的运动受到一定的阻碍,使光响应变弱。还原剂的加入,使得胶束的紫外吸收峰逐渐消失,胶束发生解离。4.以荧光分子尼罗红作为疏水客体,研究共聚物胶束对尼罗红的包载以及在不同外界环境刺激下,胶束对尼罗红控释能力。结果表明:三种嵌段共聚物胶束对尼罗红的包载能力从大到小为BCP-1>BCP-2>BCP-3。在紫外光辐射下、碱性或者还原剂的条件下,胶束对尼罗红均具有释控的能力。
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