有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿,具有高的光吸收系数、长的载流子扩散长度以及带隙可调节等特点,是一种非常有前景的光电材料。在短短的几年内,基于有机-无机杂化钙钛矿材料制备的钙钛矿太阳能电池效率从3.8%迅速增长到23.7%。同时,钙钛矿太阳能电池的生产成本低、制备工艺简单,为大规模生产提供了可能。但钙钛矿太阳能电池差的稳定性是其商业化面临的最大瓶颈。如何在不牺牲电池效率的基础上进一步提高器件的长期稳定性,从而延长电池的使用寿命,是钙钛矿太阳能电池目前面临主要的挑战。为了制备稳定、高效率的钙钛矿太阳能电池,本论文从钙钛矿材料出发,通过生长掺铯的三元阳离子混合卤素钙钛矿单晶,系统地研究材料本征的稳定性与性质,从而优化出一种结构稳定的钙钛矿新组分;在此基础上,以这种新组分钙钛矿为太阳能电池的光吸收层材料,通过优化钙钛矿太阳能电池的制备工艺,改善钙钛矿薄膜的形貌与结晶质量,提高器件的转换效率。在论文工作的最后,我们初步尝试用离子液体修饰钙钛矿层,钝化界面缺陷,以期进一步提高器件的效率与稳定性。主要的研究内容与结果如下:(1)利用钙钛矿单晶的稳定性规律优化出结构稳定的钙钛矿新组分。通过逆温度溶解度法,我们合成了一系列高质量的三元阳离子混合卤素的钙钛矿单晶(FAPbI3)1-x-y(MAPbBr3)y(CsPbBr3)x,系统研究了单晶的相稳定性、水氧稳定性、光稳定性和热稳定。研究结果表明,在FA基钙钛矿中引入小半径的无机铯离子,能有效抑制FA非钙钛矿相(δ-FAPbI3)的形成,稳定FA基钙钛矿结构。当铯的掺杂量为5%时,钙钛矿单晶表现出优异的水氧稳定性与光稳定性,但铯的量超过10%时,在水氧的诱导下,会出现组分偏析的现象,析出δ-CsPbI3。通过比较不同组分的钙钛矿单晶的稳定性与性质,最终我们优化出一个稳定的钙钛矿新组分(FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.05(CsPbBr3)0.05。该组分单晶的带隙为1.52 eV,拥有16 μs超长的荧光寿命,在长达10000 h水氧稳定性和1000 h光稳定性的测试中,材料没有出现任何分解或相变,具有良好的水氧稳定性与光稳定性,且热分解温度也高达311 ℃,具有制备高效率和高稳定性钙钛矿太阳能电池的潜力。(2)基于新组分钙钛矿太阳能电池的制备及成膜工艺优化。钙钛矿太阳能电池的性能与钙钛矿薄膜的质量密切相关,为了提高器件的光电转换效率与稳定性,我们对(FAPbI3)0.9(MAPbBr3)0.05(CsPbBr3)0.05组分薄膜的制备工艺进行优化。由于铯物种在钙钛矿前驱体溶液中溶解度小,所以晶体成核生长速度快,一步溶液旋涂法制备钙钛矿薄膜的晶粒小、结晶性差。通过CsI/DMSO溶液替换CsBr来配制钙钛矿前驱体溶液,增大铯物种在前驱体溶液中的溶解度,有效减缓钙钛矿的成核速率。利用MACl添加剂改变钙钛矿的成核中间相,进一步提高了钙钛矿薄膜的结晶质量,并增大了钙钛矿晶粒尺寸。最终,获得了结晶性好且晶粒大的高质量钙钛矿薄膜,器件实现20.3%的光电转换效率。(3)离子液体界面修饰提高器件性能的初步尝试。离子液体直接由阴、阳离子构成,用离子液体修饰钙钛矿薄膜,能同时钝化其表面和晶界的阴、阳离子缺陷,进一步提高钙钛矿太阳能电池的性能。我们初步选择两组不同的离子液体,探究其亲疏水性与空间位阻对器件稳定性与效率的影响。结果表明,亲水性离子液体不利于器件长期的稳定性,而疏水性离子液体在钙钛矿表面的成膜性较差。我们利用异丙醇溶液将离子液体稀释,降低离子液体的浓度,实现了疏水性离子液体的均匀铺展。研究发现,疏水的六氟磷酸胆碱能有效钝化钙钛矿表面的缺陷,同时提高电池的效率与稳定性。此外,我们选用碳链长度不同的两种离子液体[EMI]PF6与[BMI]PF6来探究其空间位阻对电池性能的影响。研究结果表明,[EMI]PF6修饰器件的性能整体性能优于[BMI]PF6修饰的器件,而长链的[BMI]PF6则会导致电池短路电流的下降。因此,要使离子液体能有效钝化阴、阳离子的缺陷,其结构必须与钙钛矿的结构相吻合。