氚是一种重要资源,具有广泛的应用。但是含氚废物的处理却非常棘手。发展经济、实用、高效的氢同位素分离技术不仅可解决放射性废物处理难题,而且可增加额外的供给。相比于传统方法,石墨烯氢同位素分离方法具有能耗低、分离系数高、设备简单等优点。目前,石墨烯用于氢同位素分离的理论计算相对成熟,但现有实验研究还多处于无放射性的“氕-氘”分离阶段,关于特种石墨烯分离膜的制备方法及其在放射性“氕-氚”分离实验研究中的报道相对较少。本论文开展了应用于气体氢同位素分离的微孔石墨烯分离膜和应用于氚水中“氕-氚”分离的低缺陷石墨烯复合分离膜的制备,对比两者工业化应用前景后选择了低缺陷石墨烯复合分离膜,进一步开展了氚水对石墨烯辐射损伤效应以及“氕-氚”分离实验研究。主要研究结果总结如下:(1)特种石墨烯分离膜的制备。首先,利用加速器产生的质子辐照石墨烯成功制备了微孔石墨烯分离膜,发现当使用低能量(>80 keV)、高注量的质子辐照镍衬底单层石墨烯时,微孔石墨烯分离膜的孔密度更高。随后,基于热压、刻蚀、电子束蒸发等工艺,成功制备了低缺陷石墨烯复合分离膜,发现当热压条件为140℃、5 MPa、20 min,刻蚀时间>40 min,电子束蒸发参数为沉积速率0.1 A/s、膜厚1.8 nm时,复合膜的制备效果更好。对比分析两种石墨烯分离膜的工业化应用前景后,发现低缺陷石墨烯复合分离膜更具实用价值。(2)单层石墨烯氚水辐射损伤效应研究。氚会衰变产生β射线(最高能量为18.6 keV),使用重水、纯水、不同比活度(105～109Bq/L)的氚水浸泡铜箔衬底单层石墨烯6个月,开展氚水对石墨烯的辐射损伤实验。结果表明,氚水辐照未对石墨烯结构造成明显的辐射损伤,同时也未改变其微观形貌和化学组成。该结果从辐射损伤角度初步表明了石墨烯在氚水中“氕-氚”分离的应用可行性,并且石墨烯具有较长使用寿命(≥6个月)。(3)石墨烯“氕-氚”分离实验研究。利用低缺陷石墨烯复合分离膜设计搭建了“氕-氚”分离装置,并开展了氚水中“氕-氚”分离实验。结果表明,该装置对氚水中“氕-氚”分离具有较好的效果,“氕-氚”分离效果随分离电压提升和分离时间延长而提升。其中,经5 V分离电压分离15 min和240 min后,剩余氚水比活度分别为分离前的1.17倍和11.5倍;经8 V分离电压分离15 min和240 min后,剩余氚水比活度分别为分离前的1.27倍和12.6倍。上述实验初步验证了石墨烯用于氚水中“氕-氚”分离的可行性与分离效果。综上所述,本论文制备了微孔石墨烯分离膜和低缺陷石墨烯复合分离膜,开展了石墨烯的氚水辐射损伤效应研究,利用低缺陷石墨烯复合分离膜搭建“氕-氚”分离装置并开展了氚水中“氕-氚”分离实验研究,为未来将石墨烯应用于氢同位素分离提供了实验数据支撑。