Y3Al5O12物性的第一性原理研究

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本文通过第一性原理研究了钇铝石榴石(YAG)的物性。主要采用了密度泛函理论研究YAG的晶体结构、电子结构、光学性质、热力学性质和热输运性质。本文的研究可以加深人们对YAG上述性质的理解。首先模拟出YAG的X射线衍射谱,与实验测得的YAG的X射线衍射谱吻合的很好,进而优化了YAG的晶体结构,得到晶格常数a=1.2223nm。采用广义梯度近似(GGA),研究了YAG的电子结构,得到了YAG的态密度(DOS)和分波态密度(PDOS),认为YAG的价带基本上由O的2p电子态贡献,而导带基本上由Y的4d电子态贡献。同时,研究了YAG的光学性质,得到了YAG的介电函数谱、折射率谱、吸收谱、反射谱、损耗谱,结合YAG的DOS可知,在-10eV处的峰值主要源自Y的4d电子态和O的2p电子态间的跃迁,在-25eV处的峰主要源自Y的4d电子态和O的2s电子态间的跃迁,而在-30eV处的峰主要源自Y的4d电子态和Y的3p电子态间的跃迁。计算表明,YAG在可见光波段透明。基于密度泛函微扰理论(DFPT)结合模守恒赝势方法进行晶格动力学模拟。得到了YAG的声子态密度、分波声子态密度和声子的色散谱。利用第一布里渊区的特殊点取样方法,计算了YAG的比热容和布局数平均的声子群速度。在非谐相互作用下,利用费米黄金公式结合第一布里渊区的特殊点取样方法,得出了YAG非谐声子平均自由程。综合考虑了两种声子散射机制,得到了YAG陶瓷的热导率。结果表明,对于YAG陶瓷,在低温时,晶界散射将对热阻起主要作用;在高于一定温度时,三声子相互作用对热阻的贡献将占主导地位。同时也从理论上证明了Y.Sato等人提出的在室温以上,YAG陶瓷与单晶的热导率的差异可以忽略的观点。本文所得到的热导率、比热容随温度的变化与实验结果很好的符合。
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