【摘 要】
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气固催化反应广泛存在于化学工业中,固相催化剂一般具有复杂多级孔道结构,导致分子在催化剂孔道中的扩散与反应耦合过程非常复杂。研究复杂孔道中的反应-扩散耦合规律并揭示扩散对反应过程的影响对催化剂研制和优化设计具有重要的意义。目前,实验手段由于时空分辨率的限制,无法对纳微孔道中反应和扩散的耦合过程进行深入研究。而传统的分子动力学模拟气体扩散过程时效率低下,且难以耦合化学反应过程,因此需要采用新的模型和方
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气固催化反应广泛存在于化学工业中,固相催化剂一般具有复杂多级孔道结构,导致分子在催化剂孔道中的扩散与反应耦合过程非常复杂。研究复杂孔道中的反应-扩散耦合规律并揭示扩散对反应过程的影响对催化剂研制和优化设计具有重要的意义。目前,实验手段由于时空分辨率的限制,无法对纳微孔道中反应和扩散的耦合过程进行深入研究。而传统的分子动力学模拟气体扩散过程时效率低下,且难以耦合化学反应过程,因此需要采用新的模型和方法对孔道内反应-扩散耦合过程进行模拟。本文采用硬球-拟颗粒（HS-PPM）耦合算法并结合甲醇制烯烃（MTO）过程简化的集总反应模型,对甲醇转化为乙烯和丙烯过程中孔道内的反应和扩散耦合过程进行了模拟。针对工业上MTO过程常用的SAPO-34催化剂,在随机生长法的基础上生成了具有复杂多级孔道的催化剂结构,并且实现了孔隙率、孔径和孔体积占比的独立量化调控。模拟了MTO反应过程中孔道内的反应扩散耦合过程,分析了催化剂孔径、孔隙率、反应物浓度以及催化剂活性等对扩散以及反应过程的影响,揭示了催化剂结构对反应和扩散耦合性能的影响。论文工作有望为MTO催化剂结构的优化设计以及催化剂颗粒尺度反应动力学研究提供理论基础和指导。
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