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有机金属卤化物钙钛矿材料由于具有优异的光吸收特性、较高的载流子迁移率、极长的载流子扩散距离、且基于其的器件制备工艺简单、成本相对低廉等一系列优点,在新型高效太阳能电池领域展示出极高的应用前景。基于该材料的太阳能电池器件的光电转换效率在短短六年时间内,就从3.8%跃迁至22%以上,成为光伏转换领域的后起之秀。然而,现阶段高效率的钙钛矿太阳能电池还未能完全投入商业化应用,其中一个重要原因就是这种材料的稳定性相对较差、效率衰减现象较为严重。本论文针对当前钙钛矿太阳能电池在效率和空气稳定性方面的问题,重点从钙钛矿太阳能电池结构的优化和光吸收有源层的调控入手,通过光生载流子输运过程的提升和薄膜结晶动力学的改善两个方面来解决。具体研究内容如下:首先,优化全空气氛围条件下基于溶液旋涂法制备介孔型钙钛矿太阳能电池的工艺步骤,并在此基础上确定一套适合于普通空气氛围环境下高质量各层薄膜的制备工艺参数。在该部分研究中,重点优化了 TiO2致密层的溶液法制备,考察了 TiO2致密层薄膜质量和厚度对于电池性能的影响;并在此基础上,利用TiCl4溶液水浴法对TiO2致密层薄膜进行表面后处理,进一步改善TiO2致密层薄膜质量,从而将器件效率在原有基础上提升~15%。其次,以有机阳离子混合型钙钛矿的制备为基础,研究阳离子混合对于钙钛矿薄膜结晶过程的调控机制;以此为基础,着重解决能带调控技术对于器件效率和薄膜空气稳定性的提升问题。该部分研究中,首先使用溶剂工程辅助的连续两步法制备出高质量的MAxFA1-xPbI3型钙钛矿薄膜,通过细致调控MA+和FA+两种有机阳离子的混合比例,实现材料带隙Eg在1.51~1.59eV范围内可调,从而将光谱响应范围拓展至近红外波段。与此同时,MAxFA1-xPbI3型钙钛矿的光吸收效率也有所增强,两方面协同作用下将太阳光的利用效率大幅提升。最后将这种高质量MAxFA1-xPbI3型钙钛矿薄膜应用到介孔型钙钛矿太阳能电池中,测试结果表明MAxFA1-xPbI3型电池器件无论是光伏性能,还是空气稳定性都比MAPbI3、FAPbI3型电池器件具有更优异的表现。其中MA0.1FA0.9PbI3型器件稳定性最佳,以未封装形式在空气(温度20~250C,相对湿度20~45%)环境中放置30天,其光伏性能衰减几乎为零。