【摘 要】
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Au纳米粒子具有与本体不同的物理化学特性,在分析、催化等领域具有广泛的应用。为了进一步拓展Au纳米材料的应用前景,一方面需要将单个Au纳米粒子组装成一维、二维或三维纳米结构,另一方面需要将单组分Au纳米材料与其他材料复合。尽管Au纳米粒子组装体和基于金的复合材料制备已经取得了相当大的进展,但是同时实现金纳米粒子的组装和复合的技术却未见报道。基于此,本论文发展了一种界面组装和牺牲模板相结合的方法,不
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Au纳米粒子具有与本体不同的物理化学特性,在分析、催化等领域具有广泛的应用。为了进一步拓展Au纳米材料的应用前景,一方面需要将单个Au纳米粒子组装成一维、二维或三维纳米结构,另一方面需要将单组分Au纳米材料与其他材料复合。尽管Au纳米粒子组装体和基于金的复合材料制备已经取得了相当大的进展,但是同时实现金纳米粒子的组装和复合的技术却未见报道。基于此,本论文发展了一种界面组装和牺牲模板相结合的方法,不仅实现了Au纳米粒子一维、二维组装,而且通过控制反应条件,实现了Au Pd Te复合纳米结构的制备。Au纳米粒子组装体表现出优异的表面增强拉曼（SERS）效应,Au/Pd/Te纳米结构组装体表现出优异的电催化性能。具体工作如下:（1）以Te纳米线（Te NWs）为牺牲模板,制备具有一维和二维纳米结构特征的Au纳米粒子阵列。采用乙醇诱导自组装技术,在水-正己烷界面组装Te NWs单层膜阵列,然后在水相中加入HAu Cl4,通过控制反应时间,成功地将每一条Te NW转化为30 nm左右的Au纳米粒子。这些纳米粒子在一维上成线性排列,线性排列的纳米粒子在二维上平行排列,形成高度有序的Au纳米粒子阵列。通过跟踪反应过程中Te NWs的形貌变化,阐明了Au纳米粒子的形成主要归因于水相中的Au Cl4-在界面限制下对Te NW的定点持续刻蚀。（2）以腺嘌呤分子和R6G染料为模型分子,系统研究Au纳米粒子阵列的SERS效应及其在分析检测中的应用。由于存在大量的纳米缝隙能够作为SERS“热点”,Au纳米粒子阵列表现出优异的SERS增强效应,增强因子约10~6,完全满足SERS分析检测的需求。结果表明,Au纳米粒子阵列对腺嘌呤分子和R6G的最低检测浓度分别为10-13 mol dm-3和10-18 mol dm-3。此外,Au纳米粒子阵列放置一个月前后的SERS信号几乎没有衰减;同一个Au纳米粒子阵列,随机选取50个点的SERS信号差异不大,表现出超强的稳定性、均一性和可重现性,具有实际应用前景。（3）以Te NWs为牺牲模板,制备具有一维和二维纳米结构特征的Au Pd Te纳米结构阵列。采用通过乙醇诱导自组装技术,在水-正己烷界面组装Te NWs单层膜阵列,然后在水相中加入HAu Cl4,反应一定时间后,蒸发正己烷,然后在水相中加入H2Pd Cl4。通过Au Cl4-和Pd Cl42-对Te NWs的连续刻蚀,Te纳米线阵列成功地被转化为Au/Pd/Te纳米结构阵列。通过控制Au Cl4-和Pd Cl42-的比例,Au/Pd/Te的组成和形貌能够被进一步调控。优化条件下的Au8 1Pd5Te14纳米结构阵列具有形貌和组成的低对称性:在界面上朝向空气的一侧富有Pd元素的纳米槽,而朝向水的一侧是富有Au的纳米粒子。这种独特纳米结构的形成归因于纳米粒子水化层辅助下的界面约束刻蚀机理。（4）以乙醇为电氧化小分子,研究了Au/Pd/Te纳米结构阵列的电催化氧化特性。优化条件下的Au81Pd5Te14纳米结构阵列表现出优异的电催化活性和稳定性。其面积活性达到61 m A·cm-2,约为商业Pd/C(1.37 m A·cm-2)的45倍;其质量活性为14 A·mgPd-1,是商业Pd/C(0.47 A·mgPd-1)的30倍左右;在连续电催化氧化乙醇4000 s后,Au81Pd5Te14的稳态电流密度为1.27 m A·cm-2,是商业Pd/C稳态电流密的198倍。
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