亚硝酸盐反硝化过程影响因素及N2O和NO累积特征

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污水生物脱氮除磷中通常会产生一氧化氮(NO)和氧化亚氮(N2O)等中间产物。NO是大气中重要的微量气体,它直接参与其氧化剂平衡。NO易被氧化成N2O。而N2O亦是一种主要的温室气体,不仅会破坏大气结构的稳定,还会危及到地球生态系统的平衡。污水处理过程中亚硝酸盐反硝化也存在向大气排放NO和N2O的可能,因此近年来引起极大的关注。为了解亚硝酸盐反硝化过程影响因素及N2O和NO累积特征,采用厌氧/缺氧/好氧(An/A/O)序批式反应器(SBR),研究亚硝酸盐反硝化聚磷过程中NO和N2O的积累和释放特征,以及不同p H值(6.61和7.37)对NO和N2O产生量的影响;研究了不同电子受体(NO3--N、NO2--N或O2)、不同投加方式(一次投加、二次投加、三次投加)、不同进水浓度(COD90、180mg/L)对反硝化除磷效果的影响以及对NO、N2O产生情况的影响。并通过提高进水氨氮浓度(30mg/L),探究氨氮在缺氧初期损失的原因。采用16Sr RNA高通量测序,对微生物菌落结构进行分析。得出以下结论:(1)亚硝酸盐反硝化聚磷过程存在液相高浓度NO和N2O的积累,积累的NO对亚硝酸盐还原过程和NO还原过程均有明显的抑制作用。积累的NO导致了溶解氧(DO)的升高,且NO和DO存在显著的相关关系。两种p H值(6.61和7.37)反硝化过程NO的释放因子分别为0.86%和0.58%,N2O总产生量为30.65mg/L和21.24mg/L。NO积累可能与厌氧期电子积累、游离亚硝酸(FNA)抑制Nor活性以及NO的毒性抑制有关,N2O积累主要与FNA抑制Nos活性有关。高p H值可以有效地减少NO和N2O的产生和释放。(2)反硝化除磷系统中,吸磷量很大程度上受到电子受体种类的影响。NO3--N(吸磷量16.3mg/L)>NO2--N(吸磷量7.3mg/L)>O2(吸磷量6.1mg/L)。以NO2--N为电子受体时,其NO和N2O的液相累积量为0.47mg/L、38.85mg/L,远高于NO3--N为电子受体时NO和N2O的累积量。说明用亚硝酸盐驯化的菌群也适应于硝酸盐聚磷但不适应好氧聚磷。(3)分三次投加等量NO2-时,反硝化速率(0.94、0.75、0.5 mg/(L·min))和吸磷速率(0.261、0.192、0.19mg/(L·min))都随投加次数增多而下降,与其胞内PHA降低有关。随着NO2-投加次数的升高,反硝化除磷的效率也升高,说明一次投加时,高浓度亚硝酸的毒性抑制了亚硝酸盐反硝化聚磷。在分段投加NO2-过程中,DO浓度变化量随着投加次数的增多而减小。一次投加NO2-,DO浓度变化量为0.07mg/L;二次投加NO2-,I和II次DO变化量分别为0.01和0.02mg/L;三次投加NO2-,只有I次DO浓度出现变化,变化量为0.03mg/L。NO产生量和DO的变化量密切相关,在投加总量相同时,分段投加NO2-,能有效减少NO的产生。(4)氨氮浓度对COD、NO2--N和PO43--P的去除基本没有影响。通过在氨氮进水浓度为30mg/L的条件下运行一段时间后,反硝化除磷过程中NO的累积量会减少而氨氮浓度下降幅度会增大,推测厌氧氨氧化菌利用NO和氨氮反应生成N2,进而减少NO和N2O的产生和释放。(5)基于16Sr RNA的高通量测序技术,进水NH4+浓度为1.88mg/L的活性污泥微生物群落的优势菌群为Proteobacteria,优势菌属为Pseudomona均有助于提高系统的脱氮除磷效率。进水NH4+浓度为30mg/L的活性污泥微生物群落的优势菌群为Proteobacteria,优势菌属为Thauera,不仅有利于反硝化除磷,还有助于将NO2--N全部转化为N2。提高进水氨氮浓度后,Planctomycetes门比例升高,并且具有厌氧氨氧化功能的菌属是该门下的分支,推测NO和NH4+可单独作为厌氧氨氧化菌生长代谢的底物。
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