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随着世界人口的急速增长,机械工业技术的蓬勃发展,化石能源消耗的越来越快,环境污染程度也越来越重,人类的发展和生存都受到了极大的限制。光催化技术作为新能源开发的新手段,能够将无穷无尽的太阳能转化为日常所需的化学能,被用来裂解水制取氢气,并且还可以用来降解有机污染物。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其合适的带隙、优异的物化性质以及电子能带结构、不存在金属元素并且对可见光有着良好的响应等特性,从而受到了科研工作者们的关注。但是,由于原始的g-C3N4具有较小的比表面积,能够提供的反应活性位点较少,所以光生电子-空穴对复合速率极快,并且对可见光的利用率非常低,使g-C3N4不能得到实际有效的应用。所以,如何通过调节g-C3N4的光利用率来增强光催化活性是目前的研究的重点。本文通过元素掺杂,构造缺陷等方式来改性g-C3N4,Y/S原子共掺杂改变g-C3N4的带隙大小,以及利用1,3,5-三溴苯,三聚硫氰酸处理三聚氰胺或者尿素从而增强光催化裂解水制取氢气和降解有机污染物的光催化活性。本论文主要内容包括以下三个部分:1、以尿素作为原料,经过在80℃的无水乙醇溶液中利用1,3,5-三溴苯处理尿素,制备了具有众多的孔径结构的g-C3N4光催化剂。通过利用XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、BET来分析被改性后的g-C3N4的微观结构、元素成分、晶体结构、以及中孔结构等;通过UV-Vis光谱、PL光谱、光电化学测试等来表征样品的光电特性;通过将样品置于可见光的照射下来裂解水制取氢气以表征样品的光催化活性。通过表征测试的结果合理的推测了改性后的g-C3N4具有高效的光催化活性的原因。结果表明,改性后的g-C3N4内部构造了更多的中孔结构,导致内外比表面积都有所增大,从而有更多的反应活性位点投入到光催化反应中,从而增强了石墨相氮化碳在可见光下光催化裂解水的性能,并且经过处理之后,石墨相氮化碳取代了1,3,5-三溴苯上的溴原子,使电子空穴的传输路径变长,从而减少了电子空穴的复合速率,更多的电子投入到光催化析氢反应中,从而提高了光催化效率。因此样品在可见光下的光催化性能得到了极大的提高,其中1.5BCN催化剂性能最佳,1.5BCN的析氢速率达到了18μmol/h,相比之下,约为原始CN的9倍,并且经过多次循环测试之后样品性能依旧稳定。并且经过EPR测试可以发现经过光照之后样品会产生羟基自由基以及超氧自由基,这两个自由基起到了主要的催化作用。2、以尿素为原料,通过热聚合的实验方法将S,Y原子掺杂g-C3N4中,S原子取代了N原子,并且Y离子进入g-C3N4的三嗪环空位中,形成电子-空穴对转移和分离的桥梁,最终得到掺杂S,Y原子的共掺杂的g-C3N4。然后对掺杂S/Y原子共掺杂的g-C3N4光催化剂进行了表面结构、内部元素组成,比表面积以及光电性能等表征,并在λ＞420 nm的可见光的照射下进行光催化裂解水制取氢气的活性测试。结果表明成功的合成S/Y共掺杂的g-C3N4催化剂,经过2-硫代巴比妥酸的处理之后,大幅度的增大了g-C3N4的比表面积。Y3+与芳香环边缘N原子上的孤电子形成Y-N弱共价键存在于共轭平面结构中。相比于块体g-C3N4,S/Y原子共掺杂的g-C3N4在可见光区域的吸光性能明显增强,同时在可见光的照射下,改性后的光催化剂能够产生更多的光生载流子,并且由于金属离子的存在使电子空穴对得到了有效分离。在λ＞420 nm可见光下,0.01Y/S-CN光催化活性最好,其中0.01Y/S-CN催化剂性能最佳,0.01Y/S-CN的析氢速率达到了19.2μmol/h,相比之下,约为原始CN的9倍,S-CN的3倍。在420-780 nm的可见光内,g-C3N4的平均量子效率（QE）仅为0.31%,S-CN的为1.47%,而0.01Y/S-CN达到了5.49%。此外,本文利用密度泛函理论对S/Y原子共掺杂g-C3N4进行了理论模拟研究,通过计算（100）晶面差分电荷证实了Y3+与N原子形成Y-N弱共价键存在于g-C3N4芳香环平面的空位中。而且HOMO和LUMO的计算结果表明g-C3N4的电子能带结构由于S/Y共掺杂而发生了显著的改变,离域程度越大,光生载流子的分离和转移效率就越高,因此在可见光下的光催化剂的光催化活性得到了增强。本文通过用理论验证实验结果的方法,对S/Y原子共掺杂g-C3N4后能够增强光催化活性的光催化机制进行了深入研究,为提高光催化剂的催化活性提供了新的思路。3、通过在不同温度下煅烧三聚硫氰酸处理过的三聚氰胺,得到了具有高结晶度以及S原子掺杂并且具有双缺陷结构的g-C3N4,从而使光催化活性得到了极大的提高,虽然在结晶度的影响下缺陷数量有所减少,但是结晶度是影响催化作用主要因素。在更高的温度下,结晶度越高,光催化析氢性能就越好。样品中的缺陷结构会产生中间能隙状态,导致CB电位更负,有利于水的还原。此外,适量的中间能隙状态可以用作光生载流子的俘获位点,然后阻止它们的重组,因此提高了整体量子效率。600SCN的析氢速率达到了65μmol/h,是原始g-C3N4析氢速率的32.5倍。其连续光谱平均量子效率达到了17%,然而原始g-C3N4的连续光谱平均量子效率只有0.3%。通过第一性原理计算,S掺杂取代3-s-三嗪环骨架中的部分N原子,还有部分氮原子的缺失构成缺陷导致了g-C3N4的HOMO和LUMO的离域程度增大并且还提供了更多的反应活性位点,光生载流子的迁移效率得到了提高,g-C3N4的光催化性能得到了极大的增强。