【摘 要】
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在新能源转换和制备器件中,电极催化反应决定着整个器件的工作效率,高效、多功能的电催化剂受到众多注目,于是越来越多研究者进行了廉价、高活性非贵金属电催化剂的研究。多孔聚合物特点是比表面积大、孔丰富以及骨架结构能够调节,有望作为电催化剂运用于新能源体系。在此我们分析了多孔聚合物和金属配位聚合物结构及电催化活性之间的构效关系,具体如下:（1）将1,2,4,5-苯四胺四盐酸盐与六环己酮水合物溶解于1-甲基
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在新能源转换和制备器件中,电极催化反应决定着整个器件的工作效率,高效、多功能的电催化剂受到众多注目,于是越来越多研究者进行了廉价、高活性非贵金属电催化剂的研究。多孔聚合物特点是比表面积大、孔丰富以及骨架结构能够调节,有望作为电催化剂运用于新能源体系。在此我们分析了多孔聚合物和金属配位聚合物结构及电催化活性之间的构效关系,具体如下:（1）将1,2,4,5-苯四胺四盐酸盐与六环己酮水合物溶解于1-甲基-2-吡咯烷酮当中,通过微波法一步制备出氮杂稠环共轭微孔聚合物（aza-P）,为了抑制aza-P自身的团聚,将aza-P在碳纳米管（CNT）的表面原位聚合、生长,得到aza-P/CT。再通过浸渍法,将钴离子与aza-P骨架中N原子配位,得到了 Co-aza-P/CT。系统表征结果表明,Co-aza-P/CT具有多级孔结构和丰富的表面官能团,成功形成了预期的Co-N配位物种。在800 ℃对Co-aza-P/CT碳化处理,发现部分钴元素转变为被石墨层包裹的Co3C纳米粒子。电化学测试结果显示,该聚合物碳化后ORR性能优异,其半波电位与Pt/C只差15 mV,而稳定性和耐醇性均优于Pt/C。同时,其OER性能与商业化RuO2相当,且稳定性也远远好于RuO2,是一类有着出色性能的ORR/OER双功能催化剂。用于可充式锌空电池中空气极电催化剂时,该材料也表现出优良的电池性能,电流密度在5 mAm-2时,能够维持稳定放电约83 h,其电容量可达到1000 mAh g-1,该性能远优于贵金属电催化剂Pt/C。（2）以六水合硝酸钴和六氨基苯三盐酸盐（HAB）为原料,在水溶液中室温搅拌2h成功合成金属配位多孔聚合物（Co-HAB）。为解决Co-HAB自身严重团聚的问题,在合成过程中引入Vulcan XC-72炭黑,使Co-HAB负载在炭黑表面,得到了高导电、高比表面积的复合材料。根据电化学性能得出,该产物具备出色的催化电解水性能,可作为HER与OER的双功能电催化剂。尽管其HER电催化活性比不上报道的贵金属催化剂,但OER催化性能和稳定性远优于商业化Ru02。在使用该材料促进电解水产氢时,只需使电压达到1.54 V,就足够让电流密度达到10 mA cm-2进行高效产氢,是一类具有广阔前景的产氢催化剂。
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