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温室效应带来的全球气候变化问题已经引起广泛关注。CO2是主要的温室气体之一，化石燃料的燃烧产生的CO2是主要人为排放源。电厂烟气具有排放量大、成分较为复杂、CO2分压相对较低等特点，吸附法、膜分离法等碳捕集技术均不太适用，而化学吸收法由于其在低CO2分压时具有吸收速率快、吸收容量大和净化效率高等优势，是目前电厂烟气脱碳的最佳选择之一。传统的有机胺化学吸收剂存在再生能耗高、易挥发、易氧化降解等缺陷，故开发新型的高效CO2化学吸收剂是当前碳减排的首要任务。离子液体因其突出的物化性质和可调控的结构而应用于多个领域，在CO2吸收领域上也有不俗的表现，但纯离子液体吸收前后较高的粘度限制了其进一步发展，在降低粘度的前提下尽可能提升离子液体的吸收性能，并与有机胺吸收剂相结合，是促进离子液体吸收CO2走向工业化的关键。
针对离子液体粘度较大的问题，本文将离子液体溶于水溶液中进行CO2的吸收。合成了一系列氨基酸阴离子功能化离子液体，对比了常见阳离子吸收性能。发现不参与化学反应的阳离子对离子液体水溶液的CO2吸收性能影响很小，综合对比选择了四甲基氢氧化铵为后续研究的离子液体阳离子。根据氨基的个数筛选了不同的氨基酸阴离子，发现结构复杂的阴离子不利于水溶液吸收，最终选取了甘氨酸、丙氨酸、丝氨酸、赖氨酸和精氨酸五种氨基酸作为后续研究的阴离子。
考察了该系列离子液体的吸收容量与吸收速率两个重要的性能。结果显示。单氨基离子液体水溶液的C02吸收容量较为接近，[N1111][Gly]、[N11111][Ala]和[N1111][Ser]在30℃时吸收容量分别为0.611、O.685和0.580mol CO2·(mol IL)-1，含有两个及以上氨基的离子液体水溶液的C02吸收容量明显提高，[N1111][Lys]和[N1111][Arg]水溶液在同样条件下CO2的吸收容量分别为1.197和1.234molCO2·(molIL)-1。随着吸收温度的升高，离子液体水溶液的吸收容量有所降低，吸收速率则先升高后趋于平稳。
针对该系列离子液体的反应机理研究结果表明:单氨基阴离子功能化离子液体水溶液，在吸收时先与CO2作用生成氨基甲酸酯，随后氨基甲酸酯在溶剂水和CO2的共同作用下部分水解为碳酸氢根。对于含有多个氨基的阴离子，需要具体区别对待。[N1111][Lys]中远离羰基的氨基优先与CO2反应，随后另一个氨基加入到反应中生成氨基甲酸酯，前者在反应的第二阶段部分水解为碳酸氢根。[N1111][Arg]的反应过程与[N1111][Lys]有所不同，靠近羰基的氨基优先与CO2反应，并且发现了氨基甲酸中间体的存在，随后另一个氨基也参与反应。在Gaussian16软件中搭建并优化该系列离子液体的结构，计算其氨基上N的电荷数，对比讨论N的电负性对吸收性能的影响，并通过寻找过渡态对机理做出一定解释。
基于探明的反应机理，探明了该系列离子液体水溶液与CO2反应的传质反应动力学，利用测定的不同温度及不同CO2负荷下吸收液的粘度和密度，以及估算的物性参数，结合实验结果，获取了反应速率常数等相关动力学参数，利用Arrhenius方程进行拟合，相关性较高，五种离子液体水溶液的CO2吸收反应表观活化能分别为24.20、20.77、22.10、23.04和27.73kJ·mol-1，可以为将来的工业化应用提供设计依据。
基于上述研究，本文还尝试将离子液体与工业常用吸收剂配方N-甲基二乙醇胺/哌嗪相结合，筛选最佳配方及配比，最佳配比为30wt％MDEA+3wt％PZ+2wt％[N1111][Gly]+65wt％H2O。考察最佳配比下吸收剂的CO2吸收-解吸性能，探究反应机理，阐明离子液体及哌嗪作为添加剂对N-甲基二乙醇吸收CO2的促进作用，为离子液体吸收CO2的工业化提供研究思路与基础数据。
针对离子液体粘度较大的问题，本文将离子液体溶于水溶液中进行CO2的吸收。合成了一系列氨基酸阴离子功能化离子液体，对比了常见阳离子吸收性能。发现不参与化学反应的阳离子对离子液体水溶液的CO2吸收性能影响很小，综合对比选择了四甲基氢氧化铵为后续研究的离子液体阳离子。根据氨基的个数筛选了不同的氨基酸阴离子，发现结构复杂的阴离子不利于水溶液吸收，最终选取了甘氨酸、丙氨酸、丝氨酸、赖氨酸和精氨酸五种氨基酸作为后续研究的阴离子。
考察了该系列离子液体的吸收容量与吸收速率两个重要的性能。结果显示。单氨基离子液体水溶液的C02吸收容量较为接近，[N1111][Gly]、[N11111][Ala]和[N1111][Ser]在30℃时吸收容量分别为0.611、O.685和0.580mol CO2·(mol IL)-1，含有两个及以上氨基的离子液体水溶液的C02吸收容量明显提高，[N1111][Lys]和[N1111][Arg]水溶液在同样条件下CO2的吸收容量分别为1.197和1.234molCO2·(molIL)-1。随着吸收温度的升高，离子液体水溶液的吸收容量有所降低，吸收速率则先升高后趋于平稳。
针对该系列离子液体的反应机理研究结果表明:单氨基阴离子功能化离子液体水溶液，在吸收时先与CO2作用生成氨基甲酸酯，随后氨基甲酸酯在溶剂水和CO2的共同作用下部分水解为碳酸氢根。对于含有多个氨基的阴离子，需要具体区别对待。[N1111][Lys]中远离羰基的氨基优先与CO2反应，随后另一个氨基加入到反应中生成氨基甲酸酯，前者在反应的第二阶段部分水解为碳酸氢根。[N1111][Arg]的反应过程与[N1111][Lys]有所不同，靠近羰基的氨基优先与CO2反应，并且发现了氨基甲酸中间体的存在，随后另一个氨基也参与反应。在Gaussian16软件中搭建并优化该系列离子液体的结构，计算其氨基上N的电荷数，对比讨论N的电负性对吸收性能的影响，并通过寻找过渡态对机理做出一定解释。
基于探明的反应机理，探明了该系列离子液体水溶液与CO2反应的传质反应动力学，利用测定的不同温度及不同CO2负荷下吸收液的粘度和密度，以及估算的物性参数，结合实验结果，获取了反应速率常数等相关动力学参数，利用Arrhenius方程进行拟合，相关性较高，五种离子液体水溶液的CO2吸收反应表观活化能分别为24.20、20.77、22.10、23.04和27.73kJ·mol-1，可以为将来的工业化应用提供设计依据。
基于上述研究，本文还尝试将离子液体与工业常用吸收剂配方N-甲基二乙醇胺/哌嗪相结合，筛选最佳配方及配比，最佳配比为30wt％MDEA+3wt％PZ+2wt％[N1111][Gly]+65wt％H2O。考察最佳配比下吸收剂的CO2吸收-解吸性能，探究反应机理，阐明离子液体及哌嗪作为添加剂对N-甲基二乙醇吸收CO2的促进作用，为离子液体吸收CO2的工业化提供研究思路与基础数据。