零价铁去除水中As(Ⅲ)的过程及机制研究

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高砷地下水在世界范围内自然发生,广泛分布,同时工业生产导致的地下水砷污染事故频发,因此,迫切需要开发能有效用于地下水砷污染控制及修复的技术。其中,基于Fe0的渗透性反应格栅(Fe0-PRB)技术被认为是极具潜力的技术之一,但是,已有的Fe0除砷报道研究结果差异较大,且传统的Fe0-PRB处理系统存在Fe0活性损失等问题。基于这些问题,该文主要就Fe0去除As(Ⅲ)过程的影响因素、反应速率、反应机制及改善措施进行研究,有如下结论:1.高的转速、较小的粒径、低的pH、空气气氛及高Cl-环境显著促进As(Ⅲ)去除。Fe0去除As(Ⅲ)的速率常数为kSA=0.0921 L·m-2.h-1,与密度的相关性为ksA=0.0921ρa+0.0001。2.采用EDTA/Fe0/H2O体系Fe溶出速率,动电位ΓAFEL极化扫描及EIS阻抗谱3种方法研究去除As(Ⅲ)过程的Fe0反应活性及机制,结果显示:1) EDTA-Fe能够表征去除As(Ⅲ)过程中Fe0的强制腐蚀速率;不同操作反应条件下Fe溶出速率(KEDTA)与As(Ⅲ)去除准一级速率常数高度相关,R2>0.98;2) TAFEL扫描能够表征去除As(Ⅲ)过程中Fe0的内禀腐蚀速率;不同操作反应条件下的腐蚀电流Iccor与As(Ⅲ)去除效率高度相关;3)EIS阻抗谱研究结果显示,相同As(Ⅲ)浓度下,氮气环境中传质阻力(Rct)高于空气环境中,表明氮气环境中膜层较之空气环境下致密、传质阻力大;相同环境下,随着As(Ⅲ)浓度增大,Rct值增大,说明As(Ⅲ)表现出腐蚀抑制效应;3.Fe0/锰砂和Fe0/炭组合体系在批式实验条件下相比于Fe0单独没有明显的优势,而在长期动态评价显示,显示Fe0/锰砂>Fe0/活性炭>Fe0单独,表明批式实验结果并不能完全反映长期动态的处理效果;Fe0及Fe0/活性炭由于快速腐蚀导致板结问题反而影响其处理性能。
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