不可再生化石能源的日益枯竭和由此带来的环境问题,严重威胁着人类生存和社会发展。开发清洁高效的能量存储与转换设备的重要性日益凸显,其中具有超高能量密度的锂空气电池正受到人们的广泛关注,但其商业化依然面临诸多挑战,包括充放电过电势高、倍率性能和循环稳定性较差,这主要受限于正极材料。研究表明,理想的正极材料应具备导电性好、比表面积高、孔结构合适、ORR和OER催化活性好、结构稳定性好等特征。最近,我们课题组报道了一种新颖的三维分级碳纳米笼材料(hCNC),它具有良好的导电性、超高的比表面积和微、中、大孔共存的孔结构特征,在锂离子电池、锂硫电池、超级电容器领域都表现出优异的性能。本文围绕hCNC的可控制备、结构表征、催化剂负载、锂空电池性能开展研究工作,并取得以下研究进展。1.以具有三维分级结构的碱式碳酸镁和苯为前驱体,制出具有高电导率、高比表面积和微孔、介孔和大孔共存特征的三维分级结构hCNCs。随制备温度升高,电导率增加、比表面积和缺陷减少。2.作为锂空气电池正极材料,hCNCs展现出优异的电化学性能。包括:高达9963 mAhg-1@0.1 Ag-1的放电容量,良好的倍率性能,低的过电势(<0.74V)和较好的循环稳定性(50圈)。提高制备温度后获得了更好的循环稳定性,hCNC900在80次充放电之后依然能维持>95%的容量保持率。其电化学性能远优于rpCNC和XC-72,这源于hCNC独特的介观结构。三维分级结构和良好的石墨化程度提供了优良电子传输通路,高的比表面积提供了更多的ORR和OER活性位点和有利于Li2O2的担载和分散,独特的多尺度分级孔结构有利于传质并为Li2O2提供了合适的存储空间。3.以hCNC为载体,通过微波辅助乙二醇法合成了 MnO2/hCNC复合材料,表现出高的放电比容量、高倍率性能和良好的循环稳定性。在0.1 A g-1电流密度下,放电比容量高达10742 mAh g-1,高于hCNC的9963 mAh g-1。维持放电容量为800 mAhg-1,将电流密度从0.1 Ag-1上升到1.0 Ag-1,MnO2/hCNC的充电过电势仅从0.46 V缓慢增加到0.79 V,与纯hCNC相当。在大电流密度2.0 A g-1下,循环100圈后容量无明显降低。这归因于MnO2/hCNC保持了 hCNC的介观结构、高比表面积、分级孔结构的特征,负载在碳纳米笼表面的MnO2增加了 ORR、OER催化活性、降低了反应的过电势,均匀分散的MnO2颗粒能够优先占据碳材料边缘的活性位点、降低了碳材料分解副产物的累积。这些进展为设计和发展高性能的碳基锂空电池正极材料提供了依据。