在全球资源和能源危机的背景下,能源化和高附加值化已成为可再生生物质资源利用的发展趋势。乙酰丙酸（LA）是一种多官能团的生物质基平台化学品,能衍生出多种高附加值化学品,N-取代吡咯烷酮就是其中之一,被广泛用作溶剂、表面活性剂、医药中间体、农药组分及燃料添加剂。因此,研究乙酰丙酸向N-取代吡咯烷酮的转化具有重要意义。鉴于上述,本文研究了由乙酰丙酸合成了一系列N-取代吡咯烷酮的两种不同方法。首先,以甲酸（FA）作氢源,无催化剂条件下,在连续流微通道反应器中成功实现了乙酰丙酸的连续还原胺化反应,避免了高沸点溶剂DMSO和添加剂三乙胺的使用。以乙酰丙酸与丁胺合成5-甲基-1-丁基-2-吡咯烷酮为模型反应,获得了优化的反应条件,即:在乙腈作溶剂、LA/FA/正丁胺=1:2:2（摩尔比,17.7 wt%）、反应温度140℃、停留时间10 min。在此反应条件下,乙酰丙酸转化率为100%,5-甲基-1-丁基-2-吡咯烷酮收率为86.1%。通过底物拓展得到了多种N-取代吡咯烷酮,并发现溶剂是该反应成功的关键。基于实验结果提出了生成N-取代吡咯烷酮可能的途径。第二,采用等体积浸渍法制备了一系列负载型非贵金属催化剂,并将其应用于乙酰丙酸的还原胺化反应。以乙酰丙酸与正丁胺的还原胺化为模型反应筛选催化剂,发现Cu₁₅Pr₃/γ-Al₂O₃具有较好的催化性能。产物分析发现除主产物5-甲基-1-丁基-2-吡咯烷酮外,还存在副产物5-甲基-1-丁基-2-吡咯-3-烯酮、N-丁基-4-羟基戊酰胺、5-甲基-1-丁基-2-吡咯烷等,从而推测了各产物的生成途径。在此基础上,通过反应参数的考察,得到优化的反应条件,即:以1,4-二氧六环为溶剂,正丁胺/LA=1.5/1（摩尔比,20 wt%）,5 mol%Cu₁₅Pr₃/γ-Al₂O₃（350℃活化）,5 MPa H₂,反应温度175℃,反应时间20 h。在优化反应条件下,乙酰丙酸的转化率接近100%,目标产物5-甲基-1-丁基-2-吡咯烷酮收率达94.2%。通过改变不同的胺得到了各种取代的吡咯烷酮。对催化剂进行了表征,XRD分析结果表明催化剂表面的铜主要是以Cu⁰物种的形式存在,其作用是在反应中催化各中间体的催化加氢;综合H₂-TPR、XPS、TEM和NH₃-TPD分析结果发现,双金属催化剂Cu₁₅Pr₃/γ-Al₂O₃中存在Cu-Pr相互作用,Pr的掺杂优化了酸性分布,使催化剂表面铜颗粒更好的分散,增加的比表面积,从而增强了催化剂对乙酰丙酸和胺的吸附作用,促进乙酰丙酸和胺转化为N-取代吡咯烷酮。然而,催化还原胺化反应后,催化剂表面酸性的减弱以及比表面积的减少,最终导致了催化剂循环活性的下降。