撞击流-旋转填料床可控制备纳米氧化铈及其催化性能研究

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纳米氧化铈是一种稀土氧化物,具有独特的物理和化学性质,在催化剂、抛光等方面有着广泛应用。我国工业上制备纳米氧化铈主要使用搅拌釜反应器,存在产物粒径分布不均匀的问题,这是由于搅拌釜反应器的微观混合时间远大于沉淀反应的成核诱导时间,无法为沉淀的成核及生长提供均匀的环境。撞击流-旋转填料床(IS-RPB)耦合了撞击流和旋转填料床的优势,两股液体的接触混合与传质快速且均匀,该设备的微观混合时间远小于沉淀反应的成核诱导时间,晶体的成核与生长都在十分均匀的微观环境中进行,制备出纳米粉体粒径小且粒度分布窄。罗丹明B是一种难降解的染料废水,采用四氧化三铁催化过硫酸盐降解罗丹明B的降解效率还有待提高,想要提高催化剂效率,可以将两种或三种催化剂复合,使其协同催化。纳米氧化铈优异的氧化还原性能使其被广泛应用于制备复合型催化剂。为此,本文采用撞击流-旋转填料床强化纳米氧化铈的制备,通过调控反应条件,实现可控制备粒径小且分布窄、不易团聚的纳米氧化铈,为工业化生产纳米氧化铈探究了一种新方法。并且针对四氧化三铁催化过硫酸盐降解罗丹明B废水效果不佳的问题,制备了Fe3O4/Ce O2催化剂,提高了催化效率。首先探究了前驱体制备过程中碳酸氢铵浓度、沉淀温度、液体流量、超重力因子、陈化温度及陈化时间对纳米氧化铈粒径的影响。实验结果表明,碳酸氢铵浓度越低,纳米氧化铈粒径越小、粒度分布越窄,随着沉淀温度、液体流量、超重力因子、陈化时间和陈化温度的增大,纳米氧化铈的粒径先减小后增大、粒度分布先变窄后变宽。最佳工艺条件为:碳酸氢钠浓度50 g/L、沉淀温度90℃、液体流量20 L/h、超重力因子92、陈化温度30℃、陈化时间1 h,制备出的纳米氧化铈平均粒径为68 nm,且粒度均匀。其次探究了前驱体煅烧过程中煅烧温度和煅烧时间对产物粒径和形貌的影响,实验发现随着煅烧温度和煅烧时间的增加,产物粒径先减小后增大。在煅烧温度为650℃,煅烧时间1.5h时,制备出的产物粒径小且均匀,平均粒径为68 nm,形貌为球形。与搅拌反应器、撞击流反应器、超重力反应器相比,撞击流-旋转填料床制备出的纳米氧化铈粒径小、粒度分布均匀,且不易团聚。最后,制备了Fe3O4/Ce O2催化剂,考察了其催化过硫酸盐降解罗丹明B废水的性能,结果表明,与Fe3O4催化剂相比,Fe3O4/Ce O2催化效率从87.13%提高到99.97%,催化效果提高了12.84%。同时,循环实验表明,Fe3O4/Ce O2催化剂具有高稳定性和重复使用性。
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