论文部分内容阅读
金属—有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks, MOFs)是一类结构类似于沸石,性能良好的多孔材料。其具有高比表面积、可调节的多样的孔道结构、较高的热稳定性和化学稳定性等优于其它材料的优点,已经在气体吸附分离、液相吸附分离、催化、药物控释和光电磁效应等领域得到广泛的应用,目前MOF材料在废水处理方面的应用研究也显示出了较好的处理性能。本工作主要计算模拟了MOF材料对苯酚的吸附能力,并通过实验来确定材料对含酚废水的处理能力,研究MOF材料在废水处理方面的性能。本工作通过GCMC计算模拟方法,研究了典型的MIL类,UiO类,ZIF类等MOF材料以及COF类材料对苯酚的吸附性质,确定了吸附过程中官能团极性,金属中心,配体类型,比表面积,孔道类型等因素的影响。此外,选择了性能较好的MIL-53(Al,Cr)进行了进一步研究,确定了材料吸附苯酚的主要作用形式,并发现MIL-53(A1)对苯酚的吸附要优于MIL-53(Cr)。本工作采用水热合成的方法来合成了材料MIL-53(Al,Cr),并对材料进行了一系列表征,来确定所合成材料的特性。采用X射线粉末衍射分析(XRD),测定了材料MIL-53(Al,Cr)的XRD谱图,进行定性分析,将谱图与文献对比,出峰位置和峰值相对大小基本一致;并所合成的MIL-53(A1)分别在酸碱环境下处理后的XRD谱图,与原材料一致,证明了材料的化学稳定性;采用了电子扫描显微镜(SEM)确定了材料的外貌特征;利用热重分析证明了所合成的材料具有良好的热稳定性;另外,通过测定材料在77K下的N:吸附线,说明了材料的多孔结构,及并孔径的恒定性。随后,运用实验合成的MIL-53(A1)材料进行了含酚废水的间隙吸附处理实验。结果表明,材料对含酚废水的吸附过程是快速吸附过程,并且吸附过程中表面扩散是主要过程,而且是放热过程,受环境温度的影响较大。从吸附等温线拟合来看,得知材料对苯酚的吸附为单分子层吸附过程,并且MIL-53(Al)对苯酚的吸附要高于文献报道的MIL-53(Cr)及其他沸石、活性炭材料,是性能优良的苯酚吸附剂。