天然气资源（CH₄）高效利用和CO₂减排契合“国家中长期碳减排路径及能源结构优化战略”的需求。CH₄和CO₂是主要的碳资源,但同时也是主要的温室气体,其不合理利用和大量排放是造成全球气候变暖或极端天气的重要原因之一。甲烷与水蒸气-二氧化碳联合重整（CSCRM）制备合成气反应不仅可以使甲烷、二氧化碳这两种温室气体变废为宝,同时还可以灵活调变氢气（H₂）和一氧化碳（CO）比为后续费托合成（Ficher-Tropsch）提供良好的原料,有利于缓解能源危机。然而由于重整反应是强吸热反应,反应需要较高的温度。而在高温反应过程中催化剂会出现烧结、积炭和失活等问题。因此,开发出低温、高活性、高稳定性和抗积炭的催化剂是联合重整反应实现工业应用的关键。因此,本文在课题组前期研究的基础上,以氮掺杂活性炭为载体,通过金属负载的方式制备了一系列非贵金属/氮掺杂炭材料重整催化剂。主要考察了不同制备方法、不同活性组分、金属浸渍顺序以及不同的Co:Ni比等对做所制备催化剂催化性能的影响;并利用BET、XPS、TEM、H₂-TPR等现代表征技术对所制备催化剂的孔结构、表面性质、载体金属相互作用和氧化还原性能等因素与所制备催化剂催化性能之间的关系进行了考察。本论文研究的主要内容和结果如下:1、通过浸渍法、沉淀法、溶胶凝胶法和直接混合法制备了四种Co基/氮掺杂炭材料催化剂。研究发现,在所制备的四种类型的催化剂中浸渍法制备的催化剂表现出最佳的催化活性及稳定性。在650℃反应条件下CH₄和CO₂的转化率分别达到71.6%和64.4%,H₂/CO比为1.5;连续反应12个小时后CH₄和CO₂转化率降低约为2%,表现出较好的稳定性。BET表征结果显示四种不同制备方法所制备的催化剂均为典型H3（a）型回滞环的IV型等温线,与原载体的结构相同;同时对比发现,浸渍法制备的催化剂有相对较高的比表面积和较大的孔径。H₂-TPR表征结果显示,通过浸渍法制备的催化剂载体与金属也具有较强的相互作用。SEM表征结果显示,浸渍法制备的催化剂活性金属在载体上也具有较好的分散性。较大的表面积和较好的金属分散度提高了氧的存储能力和氧迁移率,从而提高催化剂的活性;而较强的金属与载体的相互作用提高了催化剂稳定性,从而使得浸渍法制备的催化剂表现出最优的催化性能。凝胶溶胶法和沉淀法制备的催化剂的BET和SEM可以明显发现孔道明显变窄,并有部分堵塞现象,而且金属活性组分粒径较大,从而显示出较差的催化性能。2、通过浸渍法制备了具有不同活性组分的（Ni、Co和Fe）M-Ce/AC-N催化剂,并将其用于甲烷-二氧化碳-水蒸气联合重整反应,通过比较发现Co基催化剂的性能优于Ni基和Fe基催化剂。Co-Ce/AC-N催化剂中存在的Co²⁺物种改变了Co-Ce复合氧化物的化学形态和氧化还原性能,增强了氧含量和化学吸附的氧迁移率,从而提高了所制备催化剂的活性。研究了反应原料水含量和CH₄/CO₂比对催化性能影响,发现水含量为0.010 m L/min,CH₄/CO₂=2/1时,CH₄和CO₂转化率更高,H₂/CO约为1.5。TEM和TG表征结果表明,干重整反应后有明显的积碳生成,而联合重整反应后没有碳沉积,表明在联合重整过程中,水作为氧化剂,可以促进炭的气化而抑制积碳的产生。3、在前面的研究基础上,进一步考察了Co和Ce不同的浸渍顺序对CSCRM的性能的影响。研究结果表明,共浸渍法制备的Co-Ce/AC-N催化剂的Co和Ce之间表现出较强的表面相互作用,且由于Ce的存在提高了Co的分散性和还原性,从而显示出了良好的催化活性和稳定性。而分步浸渍法制备的催化剂,由于先浸渍的Ce在载体上占据了部分活性位,再浸渍Co时,竞争吸附的存在使得活性位减少,同时使Co-Ce相互作用降低,从而显示出较低的催化活性和稳定性。不同浸渍顺序所制备的催化剂的催化性能顺序为:Co-Ce/AC-N>Co/AC-N>Co/Ce/AC-N>Ce/Co/AC-N>Ce/AC-N。4、采用浸渍法,通过调节活性组分Ni和Co的比,成功制备出了Ni-Co双活性组分的联合重整催化剂,并将其用于水蒸气和二氧化碳联合重整甲烷反应（CSCRM）。研究结果表明,随着Ni含量的增加,所制备Co-Ni双金属活性组分催化剂的催化活性先增加后降低,当Ni的负载量为7 wt.%时,催化剂的活性最佳。Ni的加入提高了活性组分Co在氮掺杂炭材料上的分散,并显著提高了催化剂的催化活性。同时,Co-Ni合金的形成改善了催化剂表面化学性质,提高反应气CH₄和CO₂的吸附和解离,增强了所制备催化剂的抗积碳性能。表征结果表明,过多Ni的添加反而降低催化剂前驱体的稳定性,进而削弱了金属与载体间的作用力并降低催化剂Co的分散度。反应后使得活性金属发生烧结并生成较多的积碳,从而导致催化剂的催化活性降低。