【摘 要】
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近年来,大气中CO2气体过度排放,对生态环境产生了一系列负面影响。然而,CO2也是一种碳资源,可以通过催化转化的方式将其转变为甲醇、甲酸等化学用品。这样可以使CO2作为一种
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近年来,大气中CO2气体过度排放,对生态环境产生了一系列负面影响。然而,CO2也是一种碳资源,可以通过催化转化的方式将其转变为甲醇、甲酸等化学用品。这样可以使CO2作为一种资源被循环利用,并且可以减少CO2对环境的影响。由于CO2的稳定性高,不易活化,因此需要使用高效催化剂。本文主要针对CO2催化加氢合成甲醇问题,对Cu基催化剂CO2催化加氢性能问题进行探讨。本文的主要研究成果如下:(1)采用共沉淀法分别制备了CuO-CeO2(摩尔比为5:1)、CuO-ZnO(摩尔比为5:4)、CuO-ZnO-CeO2(摩尔比为5:4:1)三组铜基催化剂,并研究了催化剂的物化性质和催化活性。研究了CuO-ZnO-CeO2组成对CO2加氢合成甲醇的影响。结果表明,与二组分催化剂相比较,三组分CuO-ZnO-CeO2催化剂物化性能及催化活性发生了很大变化,催化剂表面碱性位增强,热稳定性增强,CuO颗粒粒径变小,铜分散度以及氧空位浓度提高,最终催化活性显著提高。其中,CuO-ZnO-CeO2催化剂中,CuO颗粒粒径为8.2nm,甲醇的选择性和收率分别为48.6%和0.057mmol/g/min,催化剂活性较好。(2)采用共沉淀法制备了一系列不同Ce含量的CuO-ZnO催化剂,通过X射线衍射、CO2程序升温脱附、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱、N2O滴定表征技术对催化剂的物化性能进行了测试,并在高温高压微催化反应器中对催化剂进行活性评价。研究了Ce含量对Cu-ZnO催化剂CO2加氢合成甲醇的影响。结果表明,Cu-ZnO催化剂中引入Ce,三组分CuO-ZnO-CeO2催化剂物化性能及催化活性发生了很大变化。催化剂表面碱性位浓度、热稳定性、CuO颗粒粒径,铜分散度以及氧空位浓度发生变化,最终影响了催化活性。其中,当Ce含量为10%时,CuO-ZnO-CeO2催化剂中,甲醇的选择性和收率分别为48.7%和0.051mmol/g/min,催化剂活性最好。之后研究了温度对CuO-ZnO-CeO2催化剂的影响,结果发现,随着焙烧温度的升高,催化剂粒径逐渐变大,催化剂比表面积变小,进而影响了催化剂活性。(3)采用共沉淀法制备了一系列不同锌铈配比的Cu-ZnO-CeO2催化剂,通过X射线衍射、氢气升温还原、CO2程序升温脱附、氮气吸附-脱附、N2O滴定表征技术对催化剂的物化性能进行了测试,并在高温高压微催化反应器中对催化剂的活性进行检测。研究了锌铈配比组成对Cu-ZnO-CeO2催化剂上CO2加氢合成甲醇性能的影响。结果表明,随着锌铈比的增大,CuO粒径变小,催化剂表面碱性位点、铜分散度以及氧空位浓度发生变化,影响了催化活性。
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