固态电解质/碳纳米管双层包覆复合电极的制备及其固态电池性能研究

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随着社会的不断进步,人们生活质量的提升,可便携电子设备和电动汽车市场不断增长,传统的液态电池已经满足不了市场急速增长的需求,而固态电池因其在安全性和能量密度上的优势,成为未来锂离子电池的理想方向。然而当前固态电池内界面问题严重阻碍了其实际应用,尤其是电极内部复杂的固-固界面和界面间电子/离子传导问题,为了应对这些问题,本文构建了一种以碳纳米管(CNTs)网络为电子导电框架,固态电解质为离子导电框架的复合电极结构,简化了固态电池电极内复杂的固-固界面,在很大程度上提升了电极内电子/离子的传输速率,大幅度的提升了固态电池性能。主要研究结果如下:(1)通过以三氟甲磺酸铝/四氢呋喃(Al(OTf)3/THF)为液态催化剂,催化双三氟甲磺酰亚胺锂/1,3-二氧五环(Li TFSI/DOL)电解液聚合,制备了聚1,3-二氧五环(PDOL)固态电解质。PDOL电解质具有0.5的锂离子迁移数,1.78×10-4 S cm-1室温离子电导率,同时有较高的热稳定性。(2)将混合好的前驱体电解液通过CNTs吸附到复合电极内,原位聚合形成的PDOL@CNTs@磷酸铁锂(Li Fe PO4,LFP)电极具有优秀的可弯折性,电极内活性颗粒被CNTs三维网络紧紧包裹住,PDOL电解质充分的包覆在CNTs网络结构外,由此形成了CNTs和PDOL双层包覆结构,这极大的提升了活性颗粒间电子和离子传输速率,复合电极呈现出4.5Ωsq-1的方块电阻和高于10-11cm-2 s-1的锂离子扩散系数,具有优异的电子和离子导电性。(3)PDOL@CNTs@LFP/Li半电池具有稳定的极化电压和较低的电荷传输电阻,在10 C的高倍率下依然可以正常工作且具有99 m Ah g-1的放电比容量,复合电极在负载19.4 mg cm-2LFP的情况下也可以保持良好的柔性,组装的半电池具有稳定的循环性能,库伦效率可达99.8%,可以达到2.274 m Ah cm-2的容量和241.64 Wh Kg-1的高能量密度。复合电极组装的锂金属软包电池在裁剪和针刺实验后依然能稳定工作3 h。(4)PDOL@CNTs@LFP/PDOL@CNTs@LTO柔性固态电池使用PE膜封装,替代了传统的铝塑膜,封装后依然可以保持较好的循环稳定性,具有非常好环境适用能力和高安全性,裸露的电池在弯折和剪裁的状态下依旧可以正常工作。制备柔性固态电池在具有的288.8 m Ah大容量的同时,仍然有着优异的弯折性能和稳定的电化学性能,缝合到衣服上可随着衣服自然弯折,有较高的可穿戴性。
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