在Li-Mg-N-H体系中,2LiNH₂-MgH₂和LiMgN储氢材料分别具有高达5.5 wt%和8.2 wt%的理论储氢质量密度,是非常有应用前景的储氢材料。但是,由于其热力学、动力学以及循环稳定性能较差限制了其在车载储氢领域的实际应用。针对2LiNH₂-MgH₂复合储氢材料,论文主要采用了碳纳米管、硼氢化物以及碳纳米管/硼氢化物的复合作为添加剂,研究了材料的催化机理,以期改善其储氢性能;针对LiMgN储氢材料,主要研究LiMgN的合成方法、形成机理以及其吸放氢反应机制。论文为开发高容量、良好循环稳定性、合适热力学与动力学的Li-Mg-N-H体系储氢材料提供理论和实验指导。论文采用高能球磨法制备2LiNH₂-MgH₂和LiMgN储氢材料,利用X射线衍射（XRD）和傅里叶红外光谱（FTIR）分析球磨和吸放氢的物相结构,利用扫描电镜（SEM）观察材料的微观形貌,采用压力-组分-温度（PCT）和同步热分析仪（STA）测试材料的储氢性能及吸放氢速率。论文首先研究了碳基材料（碳纳米管、碳黑、石墨）、硼氢化物（硼氢化镁、硼氢化锂、硼氢化钠）催化剂对2LiNH₂-MgH₂复合材料储氢性能的影响。碳纳米管的添加明显改善吸放氢循环性,容量保持率从原来的R5=6.3%提高到了 R5=71.7%。硼氢化物显著降低起始放氢温度,从原始的150℃降至～130℃,放氢容量得到明显提高,放氢动力学也获得显著改善。同时,研究了放氢反应过程中物相结构演化,揭示了硼氢化镁添加的放氢反应过程及催化机理。论文重点研究了硼氢化物（Mg（BH₄）2、LiBH₄）/碳纳米管复合添加对2LiNH₂-MgH₂储氢材料动力学、热力学和循环稳定性的影响。复合添加剂增加材料中小颗粒数量,降低颗粒的团聚程度,并且小颗粒都是由纳米尺度的多孔颗粒团聚形成。Mg（BH₄）2/CNT复合添加剂提高了材料的热力学和动力学性能,提高了首次放氢容量,降低了表观活化能,改善了循环稳定性。Mg（BH₄）2的添加,在球磨过程中原位生成Li4（BH₄）（NH₂）3,作为中间产物存在放氢的反应过程中,从而促进放氢反应的速度,提高材料的放氢容量。而碳纳米管在吸放氢反应过程中阻止样品发生团聚,为氢的快速扩散提供了通道。因此,在Mg（BH₄）2和碳纳米管的协同作用下使得材料具有最佳的储氢性能:储氢量达到了 4.8 wt%,容量保持率为R5=100%,起始放氢温度保持在147 ℃。论文探索了不同反应体系合成LiMgN的方法。包括Li3N/Mg3N2的煅烧合成、LiNH₂/MgH₂（1:1）和Li3N/MgH₂球磨制备。研究发现,Li3N/MgH₂球磨法制备LiMgN方法简单,时间短,重复性好,主相LiMgN含量达到了 70 wt%。在此基础上,研究了不同摩尔比的Li3N和MgH₂合成LiMgN的形成机理以及其吸放氢反应机制。