二次电池作为化学储能器件具有容量高、寿命长、低成本等优势,被广泛应用于便携式移动设备、汽车等领域。化学电源的快速发展,对二次电池的能量密度提出了更高要求。负极材料是影响电池能量密度的关键因素,现有负极材料比容量偏低、循环寿命较差,亟待进一步提升。为了解决上述问题,本论文从材料结构设计和合成方法出发,制备了高比容量、循环稳定的新型负极材料,研究了在锂\钠二次电池中的电化学性能,取得的主要研究结果如下:（1）开发了三维石墨烯管负载纳米碳二亚胺锰（TG/MnNCN）新型复合负极材料,研究了其电化学储锂性能。以介孔SiO₂为模板通过化学气相沉积法制备三维石墨烯,通过在石墨烯管表面原位生长纳米MnNCN,获得TG/MnNCN复合材料。作为负极材料,MnNCN疏松堆积的晶体结构和较弱的电负性使其在充放电过程中具有较小的体积变化和平台电位,三维结构的石墨烯管作为电子传输网络促进了电子迁移,TG和MnNCN分子间的非共价π-π相互作用有效提升了二者界面间的电荷传输。基于上述优势,TG/MnNCN自支撑负极表现出高的面容量和倍率性能,以及优异的能量密度(15.08 m Wh cm^-2,343 Wh kg^-1)和功率密度(378.5 m W cm^-2和8.7 k W kg^-1)。（2）提出了在锂金属表面原位构建多功能界面保护层（MFIL）的改性策略,提升锂负极的稳定性,研究了MFIL对锂金属的保护机制。利用Ag₂NCN与锂金属的自发化学反应,在锂金属表面构建由Li₂NCN和Ag组成的多功能界面层。基于银原子调控锂成核和Li₂NCN调控SEI结构组分的协同效应,MFIL有效抑制了锂枝晶生长,提升了锂金属负极稳定性。基于工业标准电池设计参数,设计的MFIL保护的锂负极/三元镍钴铝（MFIL-Li/NCA）软包电池（1.1 Ah）循环稳定性较高,100周循环后容量保持率>80%,并具有861 Wh L^-1和357 Wh kg^-1的高能量密度。（3）设计制备了富含石墨纳米晶的多孔硬碳材料（PHCG）,研究了其电化学储钠性能。利用棉花为碳源、Ni NO₃为催化剂,通过一步碳化法合成PHCG负极材料。借助Ni原子催化,前驱体碳化获得富含石墨纳米晶粒和分级多孔结构的硬碳材料。作为自支撑柔性负极,PHCG表现出优异的循环稳定性和高初始库仑效率,在5 A g^-1的超高倍率下,循环3000次后容量保持在112 m Ah g^-1,显示出优异的钠离子存储能力。