Er掺杂MAPbBr3单晶的制备及光电性能研究

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钙钛矿单晶因为低缺陷,无晶界,可调节的能带宽度,长载流子迁移率与载流子扩散长度等突出的特性在近几年得到了广泛的关注与研究。钙钛矿单晶的这些特性使得它在钙钛矿太阳能电池,光电探测器,发光二极管,激光器等应用方面具有较大优势。钙钛矿单晶可以通过掺杂调节能带或改善性能,然而B位掺杂很少出现在报道中。本论文的主要内容是制备了B位掺杂的新型Er-MAPbBr3单晶,并探究了Er掺杂对单晶的性能与应用产生影响的原因。首先利用逆温结晶法在较短的时间内制备了大体积的MAPbI3与FAPbI3单晶,使用反溶剂法制备了MAPbBr3单晶,并将钙钛矿单晶作为原材料应用于钙钛矿太阳能电池中,这一方法可以降低器件制备成本,并减小误差。通过调控钙钛矿层的成分最终得到当成分为Cs0.02FA0.833MA0.147Pb(I0.85Br0.15)3时,太阳能电池可以达到最高效率为18.8%,且正反扫的效率仅相差1.7%,有效的缓解了I-V迟滞问题。为了进一步提高单晶的性能,我们在MAPbBr3单晶中利用镧系元素Er实现了B位掺杂,制备了大体积的新型Er-MAPbBr3单晶。Er的掺杂不仅提高了单晶的发光特性同时也改善了电子特性。并且使用两种单晶制备了平面型光电探测器,通过对比测试结果可以得到Er掺杂的光电探测器的性能比较优异。Er-MAPbBr3光电探测器的光电流是MAPbBr3光电探测器的两倍,通过掺Er-MAPbBr3单晶光电探测器的最高效率可以在520 nm,0.15μW cm-2条件下达到99.98 A W-1。更重要的是,Er-MAPbBr3与MAPbBr3探测器具有自供电效应,可以在无偏压的条件下持续工作,这为对于钙钛矿探测器未来的发展具有十分重要的意义。接着,我们利用MAPbBr3与Er-MAPbBr3单晶在不同条件下的发光特性探究了导致其发光与光电导增强的原因。当温度在140 K以下时,单晶的发光峰会发生劈裂,我们对10 K的测试的PL峰进行拟合,可以发现使用不对称峰(Asym2Sig)与高斯峰分别拟合低能量峰与高能量峰得到的结果拟合度比较高,结合每个峰的TRPL光谱分析可以得到高能量峰为自由激子发光峰,低能量的峰为束缚激子发光峰,来源于单晶中的缺陷能级,并通过不同光强下的PL光谱可以得到Er-MAPbBr3单晶中束缚激子发光峰相对自由激子发光峰的强度比MAPbBr3单晶的高,这一发现说明Er掺杂增加了浅能级缺陷,从而造成了单晶的发光与光电导增强。
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