钙钛矿材料由于极好的光电特性,使得其太阳能电池器件的光电转换效率在过去的十年间从3.8%迅速提高到24.2%。甲脒(FA)碘化铅(FAPbI3)钙钛矿材料由于其良好的光捕获性能、极长的载流子扩散长度和优越的热稳定性而更适合光伏应用。鉴于此,本文先后采用3种不同的方法来制备高效率、高稳定性的基于α-FAPbI3的FA基钙钛矿太阳能电池。首先,本文采用“模板辅助法”制备超纯相、高质量的α-FAPbI3钙钛矿太阳能电池,以实现其高效率和良好的热稳定性。“模板辅助法”通过FAI/IPA溶液后处理类胶体薄膜MAI-PbI2-DMSO来构建钙钛矿模板辅助结构(MAPbI3-FAI-PbI2-DMSO),进而以此实现α-MAPbI3直接转变为α-FAPbI3;此方法最终避免了 δ-FAPbI3的形成。经过深入地探究、详细地证明和系统地分析模板辅助法的反应机理并通过该机理的指导,本文先确定了制备纯相α-FAPbI3钙钛矿薄膜的必要条件,而后从定性和定量两个方面透彻地研究了制备所得纯相α-FAPbI3钙钛矿薄膜的缺陷态情况。最终,利用此方法制备的高质量的FAPbI3钙钛矿薄膜极大地提高了其电池器件的短路电流密度(Isc)24.99 mA/cm2和开路电压(Voc)1.09 V,其光电转换效率(PCE)为21.24%——当时纯相FAPbI3钙钛矿电池的最高效率。同时,在氮气环境下,FAPbI3钙钛矿电池分别实现800小时的热老化和500小时的光老化。在实现热稳定性良好的纯相FAPbI3钙钛矿太阳电池的前提下,为提高FAPbI3钙钛矿太阳电池的在常温下空气中的稳定性,本文采用“部分预成核法”制备基于FAPbI3的混合阳离子(FAMA)钙钛矿太阳能电池(PSCs)。“部分预成核法”通过FAI/MAI(溶于IPA)溶液处理中间相FAI-PbI2-DMSO,并依托FAI和DMSO由于.相似的分子结构而引起的分子交换,来降低钙钛矿成核过程中的吉布斯自由能,进而促进钙钛矿成核、抑制成核期间的相分离。最终制备得到的FA0.92MA0.08PbI3钙钛矿薄膜中的缺陷态数量大大减少,实现了高质量混合阳离子钙钛矿薄膜的制备。用该方法制备的电池器件具有稳定的可重复性,其最大效率为20.80%,且在常温下空气中的稳定性有所提升。为进一步提高FAPbI3钙钛矿太阳电池在常温下空气中的稳定性,本文通过构建“相稳定剂”(FAIxRbI1-x-PbI2-DMSO)来稳定FAPbI3的α相。稳定剂的构建也从根本上减少了钙钛矿薄膜中由于相变引起的缺陷态,并且制备的钙钛矿薄膜具有极好的表面形态。最终,此方法制备的钙钛矿太阳电池实现了 20.36%的光电效率,且稳定性进一步提升。