石墨烯吸附水中磺胺类污染物及光催化再生效能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wumingwuming2009
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在吸附工艺材料中,具有大比表面积、强吸附性优点的石墨烯材料被应用于吸附处理污染物中,但由于目前所应用的再生方法有着各自的局限性,成为了限制其广泛应用的一大要素。本研究为解决石墨烯作为吸附剂去除磺胺吡啶的再生问题,提出两种石墨烯的再生方法。一种是通过蒽醌-2-磺酸钠溶液进行分步再生,另一种为通过π-π堆叠法将蒽醌-2-磺酸钠负载于石墨烯表面,制备出石墨烯-蒽醌复合材料,在光照的条件下进行光催化过程以达到石墨烯-蒽醌复合材料的原位再生。对两种材料吸附磺胺吡啶污染物的性能以及吸附饱和后的再生效能进行分析。研究内容如下:首先,以纯石墨烯材料作为吸附剂吸附磺胺吡啶污染物,吸附研究结果表明,该吸附过程的动力学复合拟二级动力学模型;吸附等温线的拟合与Langmuir模型相近,表明了石墨烯对污染物的吸附过程为单层吸附,在288、298、308 K的条件下最大吸附量分别为227.27、250.16、263.16 mg/g;石墨烯吸附的热力学结果表明在反应过程中物理吸附占据着主要的地位,并且反应吸热;利用蒽醌高效的光催化性能作为再生溶液对石墨烯进行光催化再生,以再生率,蒽醌负载量及损失率为评价指标,分析不同因素对蒽醌溶液光催化石墨烯效果的影响,实验结果表明,再生率随再生溶液浓度的增加而呈现先增加后减少的趋势,再生溶液损耗量增加,得出再生溶液的最适浓度为30 mg/L;重复利用再生溶液进行再生过程的稳定性较好,再生效能随重复次数的增加有一定降低,但再生5次后仍可以达到68%以上效果较为稳定,最佳再生时间为9 h,考虑到经济和能耗的问题,再生吸附剂量20 mg为最佳条件。其次,为实现石墨烯的原位再生,降低损耗以及增强重复利用率,利用π-π堆叠法在石墨烯表面负载蒽醌制备出石墨烯-蒽醌复合材料,通过对复合材料进行表征,发现蒽醌成功通过π-π堆叠的方法负载于石墨烯表面,但蒽醌的负载对石墨烯表面的吸附位点进行了一定的占据,但对其结构和特性影响不大。研究了复合材料的吸附性能,发现蒽醌材料量的增加会造成吸附性能随之减少,对污染物的吸附动力学是符合拟二级动力学的,Langmuir模型为拟合后最相近的吸附等温线,在288、298、308 K温度条件下,复合材料对污染物的最大吸附量分别为51.28、72.46、76.92 mg/g,该吸附过程通过热力学研究发现为自发进行的物理吸附过程。复合材料原位再生结果表明,当蒽醌负载量为243.69 mg/g,材料投加量在20 mg,再生时间至少为12h的条件下,效果最佳;同时在吸附-光催化再生的协同作用下可以进行持续高效对磺胺吡啶的去除过程,5次循环后的去除率结果仍为初始的95%,性能稳定,整个光催化过程中是通过超氧与超氯两种自由基的联合作用下发生的,反应过程较为彻底,清洁不产生中间产物。实验研究表明,以蒽醌-2-磺酸钠作为再生溶液的分步再生法和制备石墨烯-蒽醌复合材料的原位再生法都可以对吸附在吸附剂上的污染物有效去除以达到再生的效果,两者相比,原位再生法对污染物的去除总量较大,无需转移,更适用于大规模污水处理中;而再生溶液的分步再生法无需制备材料,光照条件需求较低,适用于地区光照时长较短,小规模污水处理的过程中。
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