【摘 要】
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大量的陆源有机质经河流携带、迁移、传输并沉积在河口及近海区域,在该区域的生物地球化学过程中扮演了重要的角色,也对区域生态环境有着极其重要的影响。由于受陆-海交互作用及人类活动的影响,河口-近海沉积有机质的来源十分复杂,且不同来源的有机质在迁移传输过程中其组成和化学性质也会产生差异性改变。因而,研究河口-近海域沉积有机质来源及迁移传输过程等生物地球化学行为具有重要的科学意义。本研究以我国东南沿海的九
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大量的陆源有机质经河流携带、迁移、传输并沉积在河口及近海区域,在该区域的生物地球化学过程中扮演了重要的角色,也对区域生态环境有着极其重要的影响。由于受陆-海交互作用及人类活动的影响,河口-近海沉积有机质的来源十分复杂,且不同来源的有机质在迁移传输过程中其组成和化学性质也会产生差异性改变。因而,研究河口-近海域沉积有机质来源及迁移传输过程等生物地球化学行为具有重要的科学意义。本研究以我国东南沿海的九龙江河口-台湾海峡西海域为研究对象,综合的分析研究了该区域表层沉积物中有机碳(TOC)、黑碳(BC)和具有特异性来源的烃类分子标志物(正构烷烃(ALKs)和多环芳烃(PAHs))的组成含量特征,并结合TOC、BC和ALKs单体分子的δ13C和△14C组成变化,来示踪人类活动影响下的陆源有机质在河流入海过程中的传输扩散和迁移转化等生物地球化学过程,揭示河口-近海沉积有机质的类型和来源。本论文的主要结果如下:(1)九龙江河口-台湾海峡西海域表层沉积物中TOC(2.8~16.6mgg-1)和BC(0.77~3.79 mgg-1)的浓度随着离河口距离的增加而逐渐降低。从河口到近海,TOC/TN(7.10~12.35)和 △14CTOc(-199.2‰~-416.6‰)不断降低、δ13CTOc(-24.51‰~-21.09‰)和 δ13CBC(-23.49‰~-20.66‰)不断升高,表明九龙江携带的陆源有机质(C3植物、土壤和化石源有机质)在入海输送及埋藏过程中,较年轻陆源有机质在入海沉积过程中因逐渐被降解而不断减少、而海洋生源有机质的贡献则相对增加。(2)九龙江河口-台湾海峡西海域表层沉积物中ALKs(327.9~4804.lngg-1)及PAHs(19.4~505.0 ng g-1)的浓度也呈现出随着离河口距离的增加而逐渐降低趋势。由ALKs和PAHs的组成特征及分子判别比值显示,陆源高等植物和土壤有机质以河流输入为主、并在传输的过程逐渐降低;短链烷烃相对均一的浓度分布及近海区域比例的增加很有可能与海洋微生物活动有关;而化石源有机质的广泛分布,可能受区域的人类活动引起土壤侵蚀、污水排放及港口船运活动的影响。陆源植物标志物长链烷烃(nC27+29+31)和苝及人为输入标志物PAHs与TOC、BC显著相关,表明沉积物中陆源有机质为河流携带的高等植物碎屑、侵蚀土壤和化石燃料燃烧的输入,且其空间分布具有一致性。(3)九龙江河口-台湾海峡西海域表层沉积物中ALKs单体分子的δ13C组成(-31.16‰~-22.29‰)表明沉积物有机质受到陆源高等植物碎屑和风化沉积岩或化石源有机质的混合源贡献。不同链长ALKs的δ13C空间变化指示了不同类型有机质在传输过程中存在选择性的降解。长链陆源分子标志物(nC27+29+31烷烃)14C的年龄及△14C空间变化与TOC的非常接近,说明陆源有机质主要以预陈化的、富含高等植物碎屑的陆地土壤有机质为主。近海区域的长链烷烃的14C年龄明显老于河口,进一步说明陆源有机质在入海沉积过程中被不断的降解。短链烷烃(nC14+16+18+20、nC15+17+19)的14C年龄基本在1万到3万年之间,指示沉积有机质中存在古老的沉积岩风化或化石源有机质的贡献。(4)通过对比九龙江河口-台湾海峡西海域不同沉积区的总有机质、分子标志物及其同位素特征,可发现河口外南部海域沉积物中的BC及ALKs的组成及TOC的14C年龄均与九龙江河口下游高度相似,表明九龙江传输的陆源有机质主要倾向于往南部海域扩散和沉积。相比于南部海域,河口外北部海域沉积物中BC的组成和TOC的14C年龄显示,该区域有机质的周转时间更长、降解程度也更高。单体分子△14C同位素组成特征进一步表明,指示微生物活动的偶数碳优势的短链烷烃(nC14+16+18+20),在南部海域nC14+16+18的14C年龄与河口下游更接近,而北部海域明显年轻nC14+16+18+20的14C年龄与该区域TOC和nC27+29+31的更为接近,表明南部海域与河口区域沉积物中的微生物活动主要利用化石源有机质,而北部海域微生物则可能利用预陈化土壤有机质。总的来说,河口外南部海域沉积有机质主要来源于九龙江的携带输入,而北部海域沉积有机质则主要与由闽浙沿岸流南携、且分布在台湾海峡西侧的长江土壤源有机质有关。
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