基于二维材料的表面等离激元热电子光电转换研究

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二维材料因其优异的光电性能近年来受到了广泛的关注。与传统的三维光学材料不同,二维材料在垂直于二维平面的方向存在量子限域效应,并带来了诸如高激子结合能、强光与物质相互作用等新颖的光电性质,在光电子器件中具有广阔的应用前景。光电探测器是光电子器件的一个重要组成部分,在光通讯、成像以及遥感等领域应用广泛。当前对高灵敏、快速和宽波段响应的高性能光电探测器有极大的需求,但现有的二维光电导和光伏器件分别在实现快速响应和高灵敏探测等方面遇到阻碍。为了解决领域瓶颈并满足当前的应用需求,探寻新型光电转换机制显得尤为迫切。将等离激元纳米结构与二维材料相复合是实现高效、快速光电转换的一个重要手段。表面等离激元效应可以突破衍射极限将光限制在亚波长尺度内,引起电磁场的高度局域并显著增强光与物质的相互作用。在表面效应和热点辅助下等离激元纳米结构中能够产生大量的非平衡热电子。对等离激元热电子的及时收集可以避免因电子-声子散射造成的能量损失并提高光电转换的效率。此外,超快的热电子转移可以避免载流子驰豫和被缺陷态束缚等过程的发生,因而有望提升光电转换的速度。利用等离激元热电子转移还可以打破传统光电探测受限于半导体带隙的瓶颈,为实现红外光探测提供了新的途径。本论文研究了等离激元半导体纳米结构与二维材料复合体系中的热电子转移过程,并基于此实现了高性能的光电探测器件。主要研究内容如下:1.二维材料的光学和电学性质研究是其在光电探测应用中的基础。我们利用光学对比度成像法分析了不同层数分布下石墨烯的光吸收,并研究了层数对载流子迁移率等性质的影响。发现化学气相沉积(CVD)法制备的石墨烯中双层晶畴的存在会引起额外的载流子散射,并导致石墨烯迁移率明显降低。2.构建了基于热电子转移的WO2.9-graphene近红外光电探测器,证实了等离激元诱导热电子转移是一个足够快速的过程,可以有效避免载流子驰豫和被缺陷态束缚过程的发生,从而实现快速光电转换。该器件的响应速度(~35μs)比基于常规带边电子转移的器件快3个数量级。在633 nm和1550 nm波长下,器件的响应度分别高达~202.3 A/W和~8.24 A/W。此外,热电子转移可以克服氧化钨带隙对器件探测波段的限制,将光响应扩展到1550 nm的光通讯波段。3.构建了由两种光响应机制所主导的氧化铟锡(ITO)-石墨烯复合光电探测器。发现该器件表现出的正和负光电导现象分别来源于脱离缺陷态束缚的空穴注入以及ITO中等离激元热电子的注入。正光电导模式具有高灵敏特性,响应度高达~3.3×105 A/W。而负光电导模式具有快速响应的特性,响应时间为~110μs,响应度达到~37.4 A/W。
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