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有机阻燃剂(FRs)主要包含卤代阻燃剂(HFRs:多溴联苯醚(PBDEs)、新型溴代阻燃剂(NBFRs)和德克隆(DPs))和有机磷阻燃剂(OPFRs),被广泛应用于装修、纺织、塑料制品和各种电子产品等领域。由于FRs的大量使用使其在各种环境介质中都能被检测到,并能够对环境及人体健康带来危害。近年来,严重的灰霾污染引起了人们的广泛关注,然而灰霾对FRs的人体呼吸及真皮暴露影响的研究却十分匮乏。鉴于此,本研究分别在轻度和重度灰霾污染状况下采集室内外不同粒径的大气颗粒物样品,探究灰霾对HFRs呼吸暴露的影响。同步采集分粒径的室外大气颗粒物样品及人体额头擦拭样品,探究灰霾对OPFRs呼吸暴露及真皮暴露的影响。研究结果显示:灰霾对大气颗粒物中HFRs污染特征、粒径分布、呼吸暴露及健康风险均产生显著的影响。(1)大气颗粒物中HFRs在重度灰霾污染状况下的平均浓度(590.1 pg/m3)显著高于轻度灰霾污染状况下(166.2 pg/m3)。室内环境颗粒物中HFRs的平均浓度为416.9pg/m3,是室外环境浓度的1.2倍(339.4 pg/m3)。(2)在轻度灰霾污染状况下,DPs平均标准化粒径分布呈双峰分布(0.7-1.1μm和2.1-3.3μm粒径段),而PBDEs和NBFRs在各粒径段的浓度无明显差异。重度灰霾污染状况下,PBDEs和DPs平均标准化粒径呈三峰分布(0.7-1.1μm、2.1-3.3μm和>9.0μm粒径段),NBFRs则呈双峰分布(4.7-5.8μm和>9.0μm粒径段)。(3)并非所有的可吸入颗粒态HFRs都能够沉积在人体的呼吸系统,可沉积部分HFRs占可吸入部分的37.2%-74.8%。粗颗粒态HFRs(>2.1μm)主要沉积在鼻腔咽喉部(79.1%),而细颗粒态HFRs(<2.1μm)则主要沉积在肺泡(57.6%)。随着颗粒态HFRs粒径的增加,HFRs沉积在鼻腔和咽喉的量随之增加,沉积在气管支气管的量基本不变,而沉积在肺泡的量逐渐减少。(4)重度灰霾污染状况下HFRs的呼吸非致癌风险和BDE-209的呼吸致癌风险(1.7×10-2和9.3×10-9)分别是轻度灰霾污染状况下的9.4倍和4.4倍(1.8×10-3和2.1×10-9),室内环境中HFRs的呼吸非致癌风险和BDE-209的呼吸致癌风险(6.4×10-3和5.0×10-9)分别是室外环境的2.6倍和4.2倍(2.5×10-3和1.2×10-9)。灰霾对室外大气颗粒物中OPFRs污染特征、粒径分布、呼吸暴露及健康风险均产生显著影响。(1)大气颗粒物中OPFRs在重度灰霾污染状况下的浓度(41.9 ng/m3)显著高于轻度污染状况下(19.5 ng/m3)。(2)各粒径段上OPFRs在重度灰霾污染状况下的浓度均高于轻度污染状况下。在轻度和重度灰霾污染两种状况下,OPFRs在0.7-1.1μm和1.1-2.1μm两个粒径段上的浓度均最高,且∑8OPFRs在>2.1μm和<2.1μm粒径上的浓度接近相等。大气颗粒物中OPFRs的粒径分布特征不完全是气-粒分配的结果,还可能受其来源的影响。(3)并非所有可吸入的颗粒态OPFRs都能够沉积在人体的呼吸系统,可沉积部分OPFRs占可吸入部分的55.7%-77.5%。随着颗粒态OPFRs粒径的增大,沉积在鼻腔咽喉(HA)的OPFRs的量随之增加、沉积在气管支气管(TB)的量无明显差异,而沉积在肺泡(AR)的量逐渐减小。<2.1μm粒径段上的OPFRs主要(60%)沉积在肺泡(AR),>2.1μm粒径段上的OPFRs主要(78%)沉积在鼻腔咽喉(HA)。(4)不论是成人还是儿童,重度污染状况下的OPFRs呼吸暴露量及健康风险分别是轻度污染状况下的2.1和2.6倍。不论是轻度还是重度灰霾污染状况下,儿童的OPFRs呼吸暴露量及健康风险均是成人的2.4倍。灰霾对人体额头表面OPFRs污染特征、真皮暴露及健康风险产生显著影响。(1)重度灰霾污染状况下额头表面OPFRs的残留水平显著(7.4μg/m2)高于轻度灰霾污染状况(3.9μg/m2)。∑TCPP、TCEP和TPHP是额头表面OPFRs的主要组分,在轻度灰霾污染状况下分别占∑6OPFRs的36%、28%和19%,在重度灰霾污染状况下分别占∑6OPFRs的41%、26%和15%。(2)人体额头表面OPFRs可能主要来自皮肤表面油脂对气态OPFRs的吸附和颗粒态OPFRs的沉降。人体额头表面大部分OPFRs浓度在男性和女性之间无显著性差异,然而女性使用个人护肤品(如涂抹指甲油)可能是TPHP浓度在男性和女性之间具有明显差异的原因。(3)在重度污染状况下,用渗透系数模型得出的真皮暴露非致癌风险值(HQKp)和相对吸收模型得出的风险值(HQRA)分别是轻度污染状况下的1.8倍和1.9倍。渗透系数模型算出的非致癌风险(HQKp)在轻度和重度污染状况下分别为5.4×10-4和9.5×10-4,分别是相对吸收模型(HQRA)的17.4倍和16.1倍(3.1×10-5和5.9×10-5)。