SBA-15类介孔粒子亲CO2修饰及其在PLA超临界CO2发泡中的应用

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聚合物微孔发泡材料是指具有直径小于10 μm的泡孔且泡孔密度在109-1015 cells/cm3的一种新型发泡材料,其在大幅度降低聚合物用量同时不会显著降低力学性能,甚至会提高材料的抗冲击性能和实用寿命,同时赋予材料低介电、低热传导等性能。通常来讲,微孔发泡的泡孔尺寸越小,泡孔密度越高,其力学、隔热等性能越高,在微孔发泡材料的制备过程中,添加异相成核剂能够降低泡孔尺寸,提高泡孔密度,已成为调控泡孔结构的主要方法。本论文提出将具有多孔结构的粒子用于聚合物超临界二氧化碳微孔发泡中,利用其高比表面积以及孔道结构实现发泡剂的富集以及“气穴结构”,从而实现低成核能垒和较高的异相成核效率,同时系统研究介孔二氧化硅粒子形貌、孔结构、表面能等结构对其在聚合物微孔发泡中异相成核作用的影响。首先选择商用型的介孔二氧化硅粒子(SBA-15),采用硅烷偶联剂KH550接枝、离子液体浸渍、含氟硅烷接枝方法对粒子表面及孔道进行亲二氧化碳修饰,并将改性后的介孔二氧化硅粒子用于聚乳酸(PLA)超临界二氧化碳发泡中。结果表明,几种亲二氧化碳修饰方法只有KH550接枝提高了介孔二氧化硅粒子对常压CO2的吸附值,其他修饰方法由于占据了孔道体积反而导致CO2的吸附量降低。改性后介孔二氧化硅粒子与聚乳酸复合后均能够较均匀的分散在聚合物基体中,但含氟硅烷改性的介孔二氧化硅粒子分散性略差。对复合材料进行超临界二氧化碳微孔发泡后对其泡孔结构分析发现,改性后的介孔二氧化硅粒子均起到了异相成核作用,降低了泡孔尺寸,提高了泡孔密度,同时膨胀比略有降低,对比几种不同改性介孔二氧化硅粒子的异相成核作用,发现含氟硅烷接枝的介孔二氧化硅粒子(SBA-15-F)具有最低的异相成核能垒和最高的成核效率,说明无机粒子与聚合物之间的界面能在异相成核过程中起到了关键作用。通过对PLA/SBA-15-F复合材料在不同发泡压力、发泡温度下进行发泡研究了发泡条件对介孔二氧化硅粒子异相成核作用的影响,结果表明介孔二氧化硅粒子在较低的发泡温度、发泡压力以及较高的泄压速率下具有更加显著的异相成核作用。本文还采用水热法合成了长度约为800 nm,宽约200 nm的纤维状SBA-15二氧化硅粒子,将其进行KH550和含氟硅烷接枝改性后用于聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)超临界二氧化碳微孔发泡中,同样发现含氟硅烷接枝改性后异相成核作用大大提高,本部分研究还考察了 PMMA发泡复合材料的力学性能,发现其拉伸模量较纯聚合物发泡材料有所提高,但提高幅度与未发泡比相差不大,说明拉伸模量的提高主要来自于介孔二氧化硅粒子的增强,而泡孔结构的变化作用不大。进一步表明在相同的本体密度下,泡孔尺寸的降低和泡孔密度的提高并不会显著提高发泡材料力学性能。为了研究介孔二氧化硅粒子形貌对异相成核作用的影响,本文以水热法通过改变反应温度合成了三种不同形貌的SBA-15二氧化硅粒子,经含氟硅烷改性后用于PLA超临界CO2发泡,研究不同形貌SBA-15二氧化硅粒子对聚乳酸超临界CO2发泡的影响。结果表明,不同形貌的SBA-15加入到PLA中可以在发泡过程中起到异相成核作用,虽然都能增加其泡孔密度,减小泡孔尺寸,增大膨胀比,但是其影响效果不同,其中环状SBA-15的由于侧边具有一定的孔道结构,其成核效果较球状和棒状SBA-15二氧化硅粒子更为明显。
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