石墨烯是仅有一个碳原子厚度的二维晶体材料,具有优异的电学、热学、光学以及力学性质,自发现以来便掀起了研究的浪潮。石墨烯的高导电系数和导热系数,使其在散热材料以及可良好散热的电磁屏蔽材料领域均有巨大的应用潜力。在众多石墨烯基材料中,柔性石墨烯基薄膜材料由于其杰出的导电性能和导热性能,近年来吸引了大量研究者的关注。大尺寸的石墨烯片通常被认为是改善薄膜性能的关键因素。然而,在薄膜的组装过程中,片层与片层间难以避免地会产生较多的空隙,影响石墨烯薄膜材料的导电和导热性能。因此,如何基于大尺寸石墨烯片的优势,使薄膜的结构更为紧凑,从而制备高性能的石墨烯薄膜材料成为研究重点。本文采用超临界CO₂剥离法成功制备了高质量的石墨烯。微观形貌和结构缺陷的表征结果表明,石墨烯的层数一般小于10层,且很好地保留了晶型结构。本实验采用混酸处理结合超声处理的方法,使石墨烯均匀稳定地在水中分散。通过调控超声处理时间,获得了具有不同粒径分布的石墨烯样品。将大尺寸（LSG）和小尺寸（SSG）的石墨烯混合,通过间歇性抽滤法成功制备了石墨烯柔性膜,该方法制备的薄膜片层的取向度较高。测试了小尺寸石墨烯含量从0 wt%变化到100wt%的石墨烯薄膜的物理性质。结果发现,含有25 wt%小尺寸石墨烯的薄膜的电导率和热导率均比纯大尺寸石墨烯薄膜高出约140%,大、小尺寸的石墨烯片产生了明显的协同作用。其中大尺寸石墨烯薄片起导电和导热骨架的作用,小尺寸石墨烯薄片填充薄膜中的空隙,而不干扰片层的排列。我们的研究结果表明,轻质且具有柔性的石墨烯薄膜对于需要在特定方向上进行散热的应用具有很大潜力。