活性炭载纳米零价铁体系去除水和土壤中的多氯联苯

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多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)是目前国际上最具有代表性的一类持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants, POPs),因其难降解性、直接急性毒性、高富集性以及对生态群落乃至人类健康的影响日益引起人们的忧虑,故而多氯联苯的污染修复成为目前环境保护领域研究的热点之一。本课题以2-氯联苯(2-C1BP)作为代表性PCBs,研究了活性炭载纳米零价铁体系(又称反应性活性炭,Reactive Activated Carbon, RAC)去除水和土壤中PCBs的可行性和机理。本课题使用“液相沉淀法”制备RAC,并对载体炭和分散剂进行了优化:选择NoritHD3000作为RAC的制备用炭,并将聚乙二醇作为表面活性剂,投加量为0.125g/g。纳米零价铁被成功负载到RAC孔隙内,粒径多在50-100nm之间。不同零价铁含量RAC对水中2-C1BP的批式去除实验结果表明,RAC对于水中2-C1BP具有良好的去除效果,48h后最终的去除率均达到80%以上。通过物料平衡分析和氯离子浓度检测,确认了RAC对于水相2-C1BP去除过程中存在化学还原脱氯反应。较低铁负载量(1.32%)的RAC,还原脱氯效率最高,达到54.6%。零价铁负载量的增高将降低RAC对于水相2-C1BP的总体去除效率和脱氯能力,这是由于纳米零价铁颗粒占据了活性炭内部孔隙,导致其对于2-C1BP的吸附性能有所下降。RAC对于水相2-C1BP的去除过程符合伪一级动力学方程。通过不同零价铁含量RAC对土壤中2-C1BP的批式去除实验,验证了RAC去除土壤体系中2-C1BP的有效性,且其去除效率大于载体活性炭。在7d内,不同零价铁含量(1.32%-3.96%)RAC对于土壤中2-C1BP的去除率分别达到了59.3%-63.5%,其中含铁量为1.32%的RAC体现出了最好的2-C1BP去除效率,该过程均符合伪一级动力学模型。通过物料平衡分析,发现RAC对土壤体系中2-C1BP的去除过程中存在还原脱氯反应,说明RAC依靠活性炭的强吸附力,将土壤中的2-C1BP吸附到其孔隙内,从而增加了2-C1BP和零价铁接触反应的机会,充分体现了RAC体系去除土壤中2-C1BP的优势。零价铁负载量为1.32%的RAC具有最大脱氯率,达到61.6%。总体上,土壤中的天然有机物将降低RAC对于土壤体系中2-C1BP的去除效率,7d内有机质的存在将去除率降低30.9%。土壤有机质的存在会降低2-C1BP迁移至RAC的速率,但同时也会作为电子传递介质促进2-C1BP的还原。软碳和硬碳对于总体去除率的贡献区别不大,但软碳的存在可能会促进2-C1BP的脱氯反应。
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