低温等离子体催化技术在处理低浓度的VOCs废气方面,与传统处理方法相比,具有启/停快速、工艺流程简单、运行费用低、反应速率快等优点。但该技术目前还存在副产物难以控制、能量效率低的问题。针对上述问题,以甲苯为主要研究对象,采用吸附-低温等离子体氧化的技术,通过对催化剂的改良和系统工艺的优化,以期找到一种能量效率高、副产物可控的净化低浓度VOCs的技术。本文首先考察了锰（Mn）银（Ag）浸渍顺序对吸附-等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响。与其他浸渍顺序的催化剂相比,先浸渍Mn后浸渍Ag的催化剂Ag-Mn（F）/γ-Al₂O₃的吸附穿透时间较长,CO_x产率较高,CO₂选择性较高,碳平衡也较高,且解吸的甲苯量较少。低温等离子体放电120 min后,Ag-Mn（F）/γ-Al₂O₃的碳平衡可以达到91%,其中87%是CO_x。根据比表面积（BET）以及X射线光电子光谱（XPS）表征结果可知,Mn、Ag的浸渍顺序会影响催化剂的比表面积和催化剂表面上Ag的相对含量及其存在状态。Ag-Mn（F）/γ-Al₂O₃的催化剂具有较长的吸附穿透时间主要是因为该催化剂表面存在较多的Ag⁺,而Ag⁺是甲苯的有效吸附活性位。Ag-Mn（F）/γ-Al₂O₃的CO₂选择性和碳平衡较高,是因为其表面同时存在Ag⁰、Ag⁺和MnO_x,而其他顺序浸渍的催化剂表面只含有Ag⁺和MnO_x。Ag⁰和MnO_x的共同存在有利于表面活性氧原子的迁移,Ag⁺吸附甲苯会弱化其苯环上的C=C双键使其易于氧化。接着以Ag-Mn（F）/γ-Al₂O₃为催化剂,考察了气体循环以及气体直流两种工艺条件对低温等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响。等离子体放电90 min后,在O₂直流系统中,CO_x产率可以达到68%,但伴有部分甲苯外排;而在O₂循环系统中,CO_x产率可以达到78%,并且没有甲苯的外排。不论是以氧气还是空气为放电背景气,气体循环系统的CO₂选择性都比气体直流系统的高。与气体直流系统相比,气体循环系统相当于延长了O₃与催化剂的接触时间,促进了O₃分解的同时,产生了更多的可氧化甲苯和CO的活性氧原子,从而提高了CO_x产率及CO₂的选择性。气体循环系统的O₃排放总量也低于气体直流系统的。相同的甲苯吸附存储量和放电条件下,气体循环系统的能量效率也高于气体直流系统的。当甲苯的吸附存储量从0.35 mmol增加到1.06 mmol时,系统的能量效率也从0.68g·kWh-1增加到4.02 g·kWh-1（氧气为循环气体,放电60 min）。进一步以γ-Al₂O₃、Ag-Mn/γ-Al₂O₃以及Ag-Mn-Co/γ-Al₂O₃为催化剂,在气体循环条件下,利用低温等离子体同时降解吸附态的苯与甲苯,并对系统中副产物的变化规律及去除途径进行了分析。气体循环放电90 min后,与γ-Al₂O₃相比,引入Ag-Mn/γ-Al₂O₃催化剂后,CO_x产率提高了33%,CO₂的选择性接近100%,O₃浓度降低了51%;引入Ag-Mn-Co/γ-Al₂O₃后,N₂O浓度降低了38%。O₃主要是通过在Ag-Mn表面的分解产生活性氧原子而去除,同时还可以促进吸附态有机物的氧化。N₂O的减少主要是催化剂Co的加入促进了它的分解。在放电的过程中,低温等离子体将吸附态的苯与甲苯转化为苯的衍生物的速率大于将苯的衍生物进一步降解为CO_x和H2O的速率,催化剂表面苯的衍生物出现了先增多后减少的现象。最后探索了吸附-等离子体氧化系统中,以γ-Al₂O₃、分子筛HZSM-5、两者的混合物以及它们负载Mn、Ag后为吸附型催化剂去除模拟空气中的甲苯,并考察了7次吸附-气体循环放电的过程中系统的稳定性。相同放电条件与放电时间下,与HZSM-5相比,γ-Al₂O₃的碳平衡（⁷5%）较高,但CO₂产率较低,仅⁵0%,且γ-Al₂O₃的吸附性能较差、副产物O₃和N₂O的产量较高,还存在甲苯解吸现象。当HZSM-5与γ-Al₂O₃以1/2的质量比混合,放电120 min后,系统的碳平衡可以达到⁹0%,其中CO₂产率为⁸2%。7次吸附-低温等离子体催化氧化后催化剂会失活,主要原因有:1)载体的结构在7次放电过程中发生了改变,致使比表面积变小;2)吸附态的甲苯在降解的过程生成了其他不易降解的有机物或是积碳覆盖在载体或是催化剂表面,占据了吸附活性位或催化反应活性位,导致其失活;3)放电氧化吸附态甲苯时,催化剂活性组分的价态发生了变化,由于不同价态的活性组分对甲苯的吸附和催化氧化的效果不同,而导致其失活。失活的载体通过O₂程序升温再生,其吸附性能可恢复97.6%。失活的催化剂通过O₂程序升温再生,其吸附性能可恢复76%。