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天然气是安全高效的紧缺资源,中国“煤多气少”的能源格局使煤制天然气迫在眉睫。煤制天然气的关键步骤是合成气制天然气,而合成气制天然气的核心技术是催化剂。开发高效的甲烷化催化剂不仅有利于天然气市场供需矛盾问题的解决,而且可以填补国内煤制天然气相关技术领域的空白。论文采用葡萄糖络合法制备了不同MgO含量、不同NiO负载量和不同助剂改性的催化剂,用尿素燃烧法制备了不同镍负载量、不同工艺条件和添加不同助剂的催化剂,在固定床反应器上评价了上述催化制的性能,利用XRD, BET和XPS对其进行了结构表征,探讨了各因素对催化剂结构与性能的影响。采用葡萄糖络合法制备了MgO含量在8.1～16.1wt%范围的催化剂11.2%NiO/MgAl2O4@Al2O3(BL),最佳的MgO含量为16.1%。镍负载量在7.5～44.8%范围时,催化剂都有较好的性能。当w(NiO)为26.1%时,催化剂的结构与性能几乎到达最优：最佳反应温度为230℃,CO转化率和CH4选择性分别为99.3%和97.1%。助剂La2O3, CoO, MnO均一定程度地提高了催化剂的性能，La2O3的作用最大。尿索燃烧法制备的催化剂在w(NiO)为26.1%时,结构与性能也达到最佳。在n(Urea):n(Ni)为3：1、燃烧温度为450。C、燃烧时间为40min的工艺条件下制备的催化剂的物理织构和性能较好。助剂La2O3, MgO,CoO, MnO, Fe2O3对催化剂的结构与性能均有所改善,La203最为突出：CO在230℃时完全转化,CH4选择性达98.4%。催化剂26.1%NiO-2.6%La2O3/y-Al2O3连续评价1464h后仍然性能优异。CO中含5vo1%的CO2时,催化剂26.1%NiO/MgAl2O4@A-1在1076h的稳定性测试中表现出良好的C02甲烷化性能。CO中含5ppm的H2S时,催化剂26.1%NiO/MgAl2O4@A-2经历了600h的稳定性测试,在520h时失活。XRD表征发现催化剂表面生成了积碳,XPS表征进一步证明了大量积碳的存在,同时发现了少量的硫,这些都可能造成了催化剂的失活。