铝基纳米材料表面增强光谱的研究

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近年来,基于局域表面等离激元的表面增强光谱技术飞速发展,且被广泛应用于分子检测、生物成像、光催化等领域。铝纳米材料在紫外区域的等离激元特性非常活跃,突破了传统贵金属材料在紫外光谱区的限制,具有很大的应用潜力。等离激元技术的关键在于调节纳米材料的尺寸和三维形貌,使材料的等离激元模式与入射光匹配。本文以此为核心对铝纳米材料的性质进行了研究,论文主要工作及成果如下:1.表面增强使用的纳米基底通常只具有较窄的光谱响应范围,无法对多种被检测分子同时提供增强效果。我们提出利用离子注入技术制备金属纳米阵列的方法,对注入粒子的能量和深度进行了调控,成功制备了具有宽谱响应的铝银双金属复合材料基底。在这种基底上,我们在整个紫外至可见光区实现了多种分子的同时探测,促进了表面增强技术在分子检测领域的发展。2.表面增强光谱存在的多种物理机制,会影响光的激发和发射过程,这些机制与纳米结构和被检测分子的距离有关。我们研究了表面增强光谱的距离依赖机制,设计了不同厚度的隔离层薄膜进行光谱检测。实验观察到了表面增强荧光强度随距离的改变先增强后衰减的现象,验证了表面增强荧光中抑制作用和增强作用的竞争关系。通过计算和实验观察,证实了当分子与金属之间处于最佳距离(约为10 nm)时,分子获得了最强的光谱增强效果。3.我们通过超晶格纳米模板方法,制备了厘米尺度的有序铝纳米阵列,并实现了纳米结构的精准控制。我们实现了铝纳米碗等离激元光谱在紫外光谱区的连续调控,并将材料光谱与二氧化钛的带隙进行了匹配,提升了光催化的效率,实现了表面增强光谱中的光电转化。我们通过时域有限差分的方法对材料等离激元光谱进行了模拟并对结论进行了证实。4.我们设计了铝纳米碗与二氧化钛复合的等离激元光催化材料体系,揭示了在铝纳米材料体系中等离激元光催化的物理机制。通过实验,定量的给出了不同增强机制对光催化的贡献,验证了光谱耦合对等离激元光催化的重要性,并证明了材料体系中辐射能量转移过程和界面能量转移过程同时存在。观察到了铝与半导体接触时界面热电子传输的过程,从实验上证实了铝表面自然形成的氧化铝薄膜并不会抑制材料体系界面处肖特基势垒的形成。
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