水凝胶是含有大量水分的三维聚合物网络构成的柔软材料,在组织工程、靶向给药载体、电子皮肤、软体机器人等领域有潜在的应用前景。目前水凝胶的机械强度不高和功能整合度低是限制其应用的关键问题。受到自然界中高强度、多功能的软骨组织是由软骨细胞、纤维和基质构成的多级协同网络的启发,本文通过Fe3+配位绑定的刚性纳米纤维素(CNCs)与柔性高分子聚合物相结合构建了多功能“软-硬”多级协同网络,合成了一种高机械强度、韧性、自修复性和优异传感性高度整合的高强度智能水凝胶。本研究的主要内容如下:首先,在微波辅助加热条件下,经过聚乙烯醇(PVA)与聚乙烯吡咯烷酮(PVP)之间的亲电重排自组装合成共价键连接的均一网络水凝胶。在应变过程中,均一网络有助于应力平滑传递且拥有较低的能量耗散,使水凝胶展现出优异的机械强度(1.16 MPa)、伸展性(～700%)和自恢复性(96.2%)。水凝胶在生理条件下能够保持高机械性能和恢复性有望成为理想的人造承重软骨材料。然而,这种单一的结构缺乏有效的耗能机制,导致水凝胶缺口敏感,在出现破损缺口时水凝胶的机械性能会严重下降。第二,为了实现均一网络水凝胶的缺口不敏感性,我们将刚性CNCs引入到聚合物网络中,与柔性聚合物网络通过氢键连接形成协同的应力传递和能量耗散网络,合成了 CNCs增强的复合水凝胶。CNCs在聚合物网络中形成的纳米增强区域不仅提高了水凝胶的机械强度和延展性(～1200%),而且还使水凝胶在出现破损缺口时能够保持缺口完整而不发生二次破坏。但是,CNCs在聚合物网络中分散不均,以及在应力下CNCs在聚合物网络内的无序滑动,产生大量无效的能量耗散,导致水凝胶的恢复性出现下降。第三,为了解决CNCs在聚合物网络中分布不均匀,以及实现CNCs在外力作用时的可控、可逆滑动,构成高效、可逆的能量耗散网络,我们通过以共价交联的聚合物网络与动态CNCs-Fe3+配位键绑定的纳米增强网络设计了一种基于协同作用的“软-硬”多级网络结构,合成了机械性能和功能性高度整合的高强度智能水凝胶。协同作用的“软-硬”多级网络拥有平滑的应力传递和高效、可逆的能量耗散,使水凝胶获得高机械强度(2.1 MPa)、韧性(8.9±0.78 MJ m-3)、恢复性和快速的自修复性(<5 min)。此外,水凝胶内部的多级孔结构使水凝胶展现出应变灵敏度、快速响应性及优异的传感稳定性。利用水凝胶组装的柔性可穿戴应变传感器可以快速且准确的监测人的肢体运动信号和微弱的体征信号。这项研究为刚性纳米纤维与柔性高分子聚合物材料相结合的多功能“软-硬”复合材料的发展提供了理论基础与实验依据。