基于柱状矢量光束的二维过渡金属硫族化合物荧光特性研究

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由于二维(2D)过渡金属硫族化合物(TMDCs)具有较大的激子结合能,因此这种材料为研究激子态及其相关光电子学提供了理想的平台。不同偏振状态的光激发材料,导致了不同的光-物质相互作用,深刻理解这些作用机理对器件的应用具有重要意义。但由于通常使用的激光光源为线性偏振光,其聚焦后为样品面内偏振的,限制了与样品平面垂直的方向的有效激发。因此,需要一种合适的方法来研究二维TMDCs材料在面外电场作用下所产生的光发射等物理现象。在这篇论文中,我们使用了聚焦焦点处具有较强面外偏振的径向偏振光和纯面内偏振的角向偏振光这两种柱状矢量光束,探索了不同偏振状态下二维过渡金属硫族化合物的光-物质相互作用。主要研究内容如下:(1)基于柱状矢量光束光学检测系统的实现。我们利用液晶分子偏振转换器成功实现了径向和角向偏振光这两种柱状矢量光束;在此基础上,结合倒置光学显微镜搭建了偏振显微光学成像和光谱测量系统;进而利用单根硒化镉(Cd Se)纳米线得到了不同偏振激发下的光致发光(PL)成像,证明了柱状矢量光束激发的不同偏振特性。(2)使用柱状矢量光束对少层的TMDCs进行光学偏振特性研究。探究了在径向和角向偏振光激发下少层二硫化钨(WS2)、二硒化钨(WSe2)、二硫化钼(Mo S2)和二硒化钼(Mo Se2)的荧光偏振特性。对于面内电场激发下的二维TMDCs,我们观察到强的PL发射;而且基于径向和角向这两种偏振模式的二维TMDCs的PL光谱的峰位均保持一致,表明了两种情况下被激发的激子类型一致;当材料种类和层数发生改变时,在两种偏振模式作用下激子的荧光强度比值也会改变。基于归一化的PL光谱,我们发现直接带隙跃迁的PL峰和间接带隙跃迁的PL峰具有几乎完全相同的面内和面外偏振。进一步研究了单层TMDCs中线性、径向和角向三种偏振光的激发与发射偏振行为。(3)使用柱状矢量光束对二维TMDCs异质结进行光学偏振特性研究。为了研究面内和面外的光电场对面外方向的电偶极矩的作用,我们用柱状矢量光束探测了1L WS2/1L WSe2异质结的PL光谱。通过PL测试我们发现,在角向模式作用下层间激子的绝对PL强度仍然比在径向模式作用下的绝对强度强,而在径向偏振光作用下层间激子的归一化PL强度比层内激子PL强度强得多。基于对不同位置的层间激子发光现象的分析,我们发现由于局域样品形态、异质结结间耦合情况不同等,导致两种偏振模式作用下的层间激子的相对强度比也会出现局域差别。
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