氧化钇纳米复合材料的制备及其光催化性能研究

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光催化技术具有操作简单、成本低、环保、高效等优点而备受关注,广泛应用于环境领域。而设计、合成和应用低成本高效的光催化剂,实现废水处理和杀菌消毒双重环境应用具有重要意义。稀土氧化物氧化钇具有优异的化学耐久性、热稳定性、耐腐蚀性和光化学稳定性等特点,常作为半导体光催化剂,应用于光催化领域。本论文制备了两种基于氧化钇的纳米复合材料,分别是氧化钇-三氧化二铁(Y2O3-Fe2O3)和氧化钇-秸秆纤维素(Y2O3-SC)。采用多种表征手段系统了解了所得的氧化钇纳米复合材料的理化性能。选用金黄色葡萄球菌(ATCC 6538)和大肠杆菌(ATCC 8739)两种目标菌种,采用平板计数法、荧光染色测试细菌细胞活死试验等方法研究材料光催化抗菌性能,探究了不同比例氧化钇纳米复合材料、复合材料用量及光照等因素对材料抗菌性能的影响及抗菌机理。以六价铬为目标污染物,研究了复合材料光催化还原六价铬的效果,探究不同比例复合材料、复合材料浓度、六价铬浓度、pH等环境因素对复合材料光催化还原六价铬效果的影响及光催化还原六价铬机理。(1)采用水热法制备了 Y2O3-Fe2O3纳米复合材料,表征结果表明,Fe2O3粒子均匀分散在Y2O3表面。抗菌实验结果表明该纳米材料对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌均具有良好的可见光催化抗菌性能,且抗菌性能随光照时间增长而增强。30mg/LY2O3-Fe2O3在光照30min后对大肠杆菌的抗菌率可达到100%,并且60mg/L Y2O3-Fe2O3在光照60 min后几乎可杀死所有的金黄色葡萄球菌。机理探究实验结果表明h+和·OH是光催化抗菌过程中主要的活性组分。(2)光催化还原六价铬实验结果表明,Y2O3-Fe2O3纳米复合材料对Cr(Ⅵ)具有高效的可见光光催化还原性能。在pH为3,材料浓度为0.8 g/L的条件下,光照120 min后,对5 ppm Cr(Ⅵ)的还原率达到100%,对10 ppm Cr(Ⅵ)的还原率可达到98.9%,且材料具有很好的稳定性和重现性。机理探究实验结果表明,在光催化反应过程中,Y2O3-Fe2O3纳米材料能够促进光生电子空穴对的分离,从而提高Cr(Ⅵ)的还原率。(3)采用TEMPO氧化法制备了秸秆纤维素,将其加入至氧化钇水热合成体系,制备了纳米复合材料Y2O3-SC。SEM结果表明,纳米Y2O3在SC表面分布良好。Y2O3-SC纳米材料在可见光照下对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌均有较好的抗菌活性。100 mg/L Y2O3-SC在光照60min后对葡萄球菌的抗菌效果可达到100%,而30 mg/L Y2O3-SC在光照30 min后对大肠杆菌的抗菌率即可达到100%。抗菌机理实验结果表明,h+是Y2O3-SC纳米复合材料光催化抗菌体系中的主要活性组分。(4)光催化还原六价铬实验结果表明,Y2O3-SC纳米材料在可见光照射下对Cr(Ⅵ)有很好的光催化还原性能,在pH为4,材料浓度为1.0 g/L的条件下,光照120 min后,对5 ppm Cr(Ⅵ)的还原率可达到91.3%,且材料具有很好的稳定性和重现性。机理探究实验结果表明,在Y2O3-SC光催化还原六价铬的过程中,e-是光催化反应过程中的主要活性物质,对Cr(Ⅵ)的还原起到关键的作用。
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