光致金属—绝缘体瞬态转变的时间分辨研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qinzhenxing
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近年来,在理论和实验方面,金属-绝缘体转变(MIT)都是国内外凝聚态物理研究的热点课题之一,从掺杂半导体到超冷原子,再到强关联电子体系,然而,其相关物理机制至今依然存有很大争议。随着超短脉冲激光技术和非平衡态准粒子动力学理论的迅速发展,超快时间分辨光谱技术已被广泛的应用到凝聚态物理的各个研究领域,如金属和半导体(过渡金属二硫化物)等传统物理体系以及铁基高温超导体,Mott-Hubbard绝缘体和过渡金属氧化物(铜氧化物高温超导体和锰氧化物庞磁电阻材料)等强关联电子体系。目前,超短激光脉宽已经可达几到几百个飞秒甚至阿秒量级,快于电子、晶格振动(声子)和磁激发等自由度之间相互作用的特征时间,可在亚皮秒时间尺度上激发产生非平衡态并实时监测准粒子(分为单粒子激发和集体模激发)的超快动力学过程,为利用超短激光脉冲诱导和操控新的非平衡态打下了良好基础。本文在自行搭建的超快时间分辨反射率装置的基础上,对半导体GaAs和钛氧化物Ti407中的光致金属-绝缘体转变等超快动力学过程进行了相关研究。具体工作内容如下:1.研制了超快时间分辨反射率装置,并利用自相关二次谐波产生法对其时间分辨能力进行了测定,为光致金属-绝缘体转变的实验研究奠定了基础。2.研究了半导体GaAs中载流子动力学随温度的演化。发现瞬态反射率变化△R/R会随着温度的变化而发生正负翻转,在室温附近是正的,对应着自由载流子金属态,而在低温下却变为负的,可以归结为激子绝缘态,此时系统瞬态电学性质主要由激子来主导。另外,在合适温度下通过改变光激发强度也能够诱导系统从自由载流子金属态(△R/R>0)向激子绝缘态(△R/R<0)发生瞬态转变,这是一种典型的光致金属-绝缘体转变,其临界转变温度可以高达230 K,远远高于之前利用时间分辨光致发光谱技术所发现的49 K。3.在6 K低温下,研究了半导体GaAs中激子超快动力学随激发强度的演化。在弱激发区域(n<nc~2 × 1024光子/m3),弛豫过程主要由激子-声子耦合来主导,激子在泵浦光辐照区域是随机分布的,并且平均激子间距Rd大于激子直径Re,随着光激发强度的不断增大,当n>nc时,一个亚皮秒时间尺度的快速激子-激子弛豫通道将会出现,此时激子波函数部分的重叠在一起(Rd≤Re),强的激子-激子耦合使得激子的产生效率变低,将导致一个短暂存在的电子-空穴等离子体态。本实验所得临界密度值nc比光致发光谱和太赫兹实验所得结果大了一到两个数量级。4.研究了半导体GaAs中瞬态室温激子动力学随激发强度的演化。实验发现室温(300 K)下通过增大激发强度F可以观察到瞬态激子:当F<Fc~0.21mJ/cm2时,光激发可有效产生大量自由电子-空穴对,导致一个载流子’峰’特征的存在,对应着自由载流子金属态(△R/R>0);当F>Fc时,光激发所产生的自由电子-空穴对达到饱和,此时在△R/R曲线上会出现一个新的’dip’结构,其将在亚皮秒时间尺度内快速衰减到自由载流子’峰’特征,对应着激子-自由载流子共存态。5.研究了过渡金属氧化物Ti4O7中准粒子超快动力学随温度的演化。实验结果表明,随着温度的升高,钛氧化物Ti4O7在临界温度Tc1处由有序的双极子低温绝缘相(LI)转变为无序的双极子高温绝缘相(HI),在临界温度Tc2处进一步地转变为自由载流子金属相(M),时间分辨反射率的振幅和弛豫时间在临界温度Tc1和Tc2处均具有明显的斜率变化,这与Ti4O7的特征两步相变过程相对应。此外,实验结果清晰表明,Tc1和Tc2会随着泵浦功率的增加而减小,意味着在多晶Ti4O7中利用光可有效地调控其金属-绝缘体转变。
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