合成气催化转化制取高值化学品是碳基能源和资源转化利用的关键过程。合成气转化产物具有丰富多样性的特点,既可生成碳氢化合物如柴油、烯烃、芳烃,也可以生成有机含氧化合物如甲醇、乙醇、高碳醇等。本论文以合成气一步高选择性制低碳烯烃为研究对象,基于多功能组合的催化剂设计思路通过对ZnO-ZrO2/SAPO-34双功能催化剂中分子筛后处理制得多级孔SAPO-34来提高合成气直接制低碳烯烃的选择性及催化剂的稳定性;研制合成气直接制乙烯的多功能催化剂组合,精准控制C-C偶联,实现乙烯的高选择性合成。论文首先考察了不同酸、碱溶液处理SAPO-34分子筛对其催化性能的影响。结果表明,用TEAOH处理过的SAPO-34分子筛结晶度保持良好,分子筛表面出现大量介孔,多级孔SAPO-34在反应过程中减小了气体的扩散阻力,中间产物停留时间减少,促进反应进行,同时积碳显著下降,催化剂的单程寿命得到大幅延长。此外由于脱除了分子筛表面部分硅,使得分子筛的酸性降低,抑制了烯烃加氢副反应,从而提高了低碳烯烃的选择性。用0.2M TEAOH处理得到的分子筛,将其与ZnO-ZrO2耦合制得的催化剂用于催化反应中,CO转化率为30.7%,C2-4=的选择性为80.9%。随后对合成气直接转化制烯烃的动力学进行研究,反应在内循环无梯度反应器中进行。通过增加催化剂用量尽可能减少副反应,通过改变催化剂粒径和原料气空速来消除内外扩散影响以及得到较高的低碳烯烃选择性,在这基础上得到了反应温度和反应压力对催化活性影响的数据,方便后续的动力学方程计算。论文针对合成气直接制乙烯开展研究。设计多功能催化剂组合,通过将合成气制甲醇、甲醇羰基化制乙酸、乙酸加氢制乙醇、乙醇脱水制乙烯四个反应按接力催化的方式进行高效集成,实现了合成气一步高选择性制乙烯。通过催化剂的研制和反应条件的优化精准控制四步接力催化体系中甲醇、乙酸、乙醇中间产物的生成,从而实现高选择性制备乙烯。将Cu-ZnO | H-MOR-DA-12MR|Pt-Sn/SiC|H-MOR-DA-12MR催化剂用于合成气转化制乙烯反应中,其中CO转化率超过14%,乙烯选择性超过83%,且运行100 h催化性能稳定。