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针对柴油车日益严重的氮氧化物(NOX)和颗粒物(PM)的排放,带来的环境污染问题已不容小觑。由于柴油车的燃烧方式和国家对于尾气排放法规的不断升级,各大主机厂已经难以仅仅通过机内净化技术同时解决NOX和PM的排放问题。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术应运而生,但是目前国内该技术的短板是应用于NH3-SCR技术的催化剂的低温活性差、温度区间窄、抗水热性差、抗硫性以及抗碳氢能力差。考虑于此,开发出一种满足国家法规排放要求的催化剂尤为重要。本文从催化剂各个原料的配比、工艺条件的优化等方面成功合成具有优良的催化性能、抗水热性强的分子筛型催化剂-Cu-SAPO-34。 首先,分别选取吗啡啉、二乙胺和三乙胺作为模板剂合成H-SAPO-34,同时以同样的工艺条件负载铜制备出Cu-SAPO-34催化剂,通过考察催化剂的新鲜和老化后活性筛选出以吗啡啉(MOR)作为模板剂所合成的催化剂。Cu-SAPO-34(MOR)在235-500℃的温度区间转化率达到了90%以上,,而Cu-SAPO-34(DEA)仅仅在300-450℃的温度区间内转化率为90%,以及Cu-SAPO-34(TEA)在整个温度窗口都没有达到90%以上。在此基础上,以吗啡啉作为模板剂,改变模板剂的投料比,考察模板剂投料量对分子筛的性能影响。在MOR/Al2O3=2.08时,其200℃的转化率仅仅为60%,相对于MOR/Al2O3=2.8时合成的催化剂的80%的转化率,没有任何的低温优势。同时过高的模板剂投料量时,如MOR/Al2O3=4.2时,其在整个温度窗口的最高转化率仅为80%。在无论模板剂类型还是模板剂的投料量,其主要是通过影响分子筛的骨架结构和进入分子筛骨架的硅含量,以及同样的工艺条件下铜的负载量来对催化剂的活性、结晶度能和酸性产生重要影响。 其次,考虑到催化剂的合成是一个多方面协调的过程,我们依据上述已经归纳出适宜比例的模板剂的投料比,进一步对分子筛其他的原料的投料比作出探索。以磷酸投料比、水的含量以及二氧化硅的投料比作为探究对象,优选出部分可以合成CHA纯净晶型的H-SAPO-34分子筛,进而合成Cu-SAPO-34催化剂,对其结构和酸性和催化性能进行考察,得出各投料比的变化主要是通过影响分子筛骨架结构和硅含量以及铜的分布,同时提出良好催化活性的投料比。 最后,进一步针对分子筛合成的工艺条件进行优化,主要是通过H-SAPO-34合成过程中晶化的时间和温度、铵交换步骤中pH的调节、负载铜的方式和不同的前驱体制备Cu-SAPO-34,以新鲜和老化催化活性为标准,进而优选出最佳的工艺条件,为后续工业化生产Cu-SAPO-34提供了基础数据。