二维材料,如石墨烯、六方氮化硼和过渡金属硫族化合物等,因其具有的优异性能和应用前景,受到广泛关注。目前大面积制备的二维材料常为多晶材料,即由多个不同取向的晶畴组成。晶界是多晶材料中的本征结构缺陷,连接两个取向不同的晶畴。在二维材料中,晶界表现为一维线缺陷。晶界的结构(和参数),如转角和具体的原子排布,会直接决定多晶材料的力学、热学和电学等性能。因此,非常有必要在原子尺度上表征和调控晶界结构,以加速二维材料的基础研究和工业应用。本文先提出了一种新的双晶方法,用于构筑二维材料中的晶界与界面,从而实现二维六方氮化硼全参数空间的晶界。基于此,本文系统研究了六方氮化硼中晶界的原子结构,发现了几种新的晶界构型,并解决了一些遗留已久的争议。同时,揭示了二维材料中晶界运动的原子尺度机理,构建了整体的知识框架。最后,确定出化学气相沉积法(主流的二维材料制备方法)制备的单层六方氮化硼多晶材料中的反常晶界结构和形成机理。1.通过改进传统的双晶法,提出一种基于纳米焊接的准双晶法,实现了二维材料中晶界与界面的原子尺度可控构筑。基于此方法,首次在实验上获得了准全参数空间的六方氮化硼晶界,解决了六方氮化硼晶界构型中长期存在的争议。(1)半定量地区分出应变能和化学能对晶界构型的相对贡献和影响,首次系统地确定出不同晶界参数下对应的位错构型;(2)发现一种新的位错核心——Frank不全位错;(3)解析出四种新的反向晶界构型;(4)揭示了二维材料中晶界分解的普遍性及晶界分解的机理和具体形式。2.利用原位球差矫正透射电镜,首次从实验上揭示出受限情形下(即多晶体系中)二维六方氮化硼晶界运动的原子级机理。(1)确定了剪切耦合的晶界运动和晶界滑移对受限情形下对称晶界的持续运动都是必要的;(2)对由两套位错组成的对称晶界的运动,提出一种新的机理;(3)对于非对称晶界,发现晶界分解构型的破坏和晶界重新分解是主要的运动机理,其中位错反应扮演重要角色;(4)在晶畴收缩过程中,晶畴旋转与初始的晶畴之间的转角以及在收缩过程中主导运动的晶界片段的剪切耦合模式高度相关;(5)讨论了双元体系晶界运动的特征,发现晶界角度在38°<|θ|<60°时有不全位错参与;(6)揭示了反向晶界的运动机理和反向晶畴的长大过程。3.利用透射电镜暗场像分析晶畴尺度的晶界结构,球差矫正电镜表征晶界的原子结构,获得了化学气相沉积法制备的单层六方氮化硼薄膜中晶界结构的全图。统计结果发现,重叠晶界是化学气相沉积法制备的六方氮化硼多晶中最主要的晶界构型。同时发现两个具有相同取向的单晶畴合并后的界面为折叠结构,而不是传统认为的完美连接。为进一步理解二维六方氮化硼中重叠晶界形成的机理,借助第一性原理计算揭示了共价键晶界和重叠晶界的能量竞争关系,并揭示出氢气对晶界形成和构型的影响。最后,对本文中二维六方氮化硼晶界结构的表征和晶界运动机理研究进行总结,并讨论分析目前工作的不足,展望未来可能的研究方向。