LDH-NS/GO-NS的控制组装及电化学性能研究

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本课题基于钴和镍为主的层状化合物为基础,通过剥离-重组的策略合成用于可再生能源转换和储存材料(OER催化剂、超级电容器),通过调整材料的晶体结构和电子结构,开发设计高活性容量大性能优越的纳米复合材料。首先提出了一种策略来设计和构建新型的活动位点丰富的平铺/站立的纳米阵列结构。电催化OER性能测试结果表明,镍铝层状双氢氧化合物/还原型氧化石墨烯-5(NiAl-LDH/RGO-5(NG-5))纳米复合材料的晶格结构是由镍铝层状双氢氧化合物单片层(LDH-NS)在氧化石墨烯单片层(GO-NS)上无序地排布而形成的。经过电催化析氧和电容的性能测试,密度为50 mA/cm~2的条件下,其复合材料在电流下具有180 mV的低过电位,低起始电位为1.345 V(相对于RHE)。NG-5复合材料表现出优异的长期电化学稳定性,10 h仍保持95.28%,更长的i-t测试(25 h)表明其稳定性非常好。上述优异的电催化性能表明NG-5复合材料是替代贵金属基催化剂用于OER反应的候选物。同时,这种材料用于能量储存(超级电容器)其性能也非常优越。5 mV/s的扫描速率下,Ni-Al LDH/RGO-5.6复合材料的比电容(C_g)为1,860 F/g。在此基础上,开发了一种高效,绿色,环保的固相剥离技术(SPE),可实现Co-Al LDH和GO的完全剥离,且可达到数月的理想保存。此外,这可能是适用于2D材料剥离的通用方法。研究了Co-Al LDH-NS/GO-NS组装结构在可控条件下的调节,建立了理论结构模型,并通过各种表征技术进一步验证。质量比为3:1的Co-Al LDH/RGO材料(Co-Al LDH/RGO-3)具有理想的平铺结构,具有最好的电容性能,可提供1,492F/g的比电容。在1 A/g的电流密度下,经过5000次循环后,电容保持率为94.3%。此外,二电极测试系统下,799.6 W/kg的功率密度下可获得44.6 Wh/kg的能量密度。利用固相剥离(SPE)策略,成功将GO和CoCo LDH剥离成富含缺陷和多空位的超薄纳米片,其有效避免了溶剂分子的吸附,可实现单片层的长期稳定保存。经过OER性能测试发现,CoCo LDH/RGO-4纳米复合材料(CR-4)在10 mA/cm~2的电流密度下的过电位为211 mV,相应的Tafel斜率为87 mV/dec,其便显出优异的OER催化性能。
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