【摘 要】
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Mg基储氢材料由于理论储氢容量高、价格低廉等优点在众多的储氢材料中脱颖而出,被认为是最具应用潜力的储氢材料之一。但其氢化物稳定性高、放氢缓慢,严重制约了它的实际应用。本文通过高温热解法制备了管状g-C3N4（TCN）,并以此为载体,通过简单的化学还原法合成了Ni/TCN和Co/TCN两种添加剂材料。将以上三种材料与纯Mg粉通过氢化燃烧和高能球磨相结合的方法,分别制备了MgH2-TCN、MgH2-N
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Mg基储氢材料由于理论储氢容量高、价格低廉等优点在众多的储氢材料中脱颖而出,被认为是最具应用潜力的储氢材料之一。但其氢化物稳定性高、放氢缓慢,严重制约了它的实际应用。本文通过高温热解法制备了管状g-C3N4（TCN）,并以此为载体,通过简单的化学还原法合成了Ni/TCN和Co/TCN两种添加剂材料。将以上三种材料与纯Mg粉通过氢化燃烧和高能球磨相结合的方法,分别制备了MgH2-TCN、MgH2-Ni/TCN和MgH2-Co/TCN复合材料,并对三者的储氢性能进行了系统研究。引入Ni/TCN和Co/TCN两种添加剂后,制备的复合材料的初始放氢温度与纯MgH2相比分别降低了116 K和83 K。同时二者的放氢表观活化能（Ea）数值分别为82.6和103.8 k J/mol,均低于纯MgH2的表观活化能（161.1 k J/mol）。在复合材料的吸放氢动力学测试中,MgH2-Ni/TCN和MgH2-Co/TCN复合材料在相对低温条件下,均表现出优于MgH2-TCN复合材料和纯MgH2的吸放氢行为。MgH2-Ni/TCN复合材料在3 MPa氢压、373 K的测试条件下,3500 s内的吸氢量为3.56 wt.%;而MgH2-Co/TCN复合材料在423 K,相同条件下的吸氢量也达到了3.89 wt.%。在573 K下,MgH2-Ni/TCN复合材料3500 s内可以释放1.72 wt.%的氢气。此外,MgH2-Ni/TCN复合材料在经历10次反复的吸放氢循环测试后,吸氢容量保持率为96.6%。对复合材料吸放氢前后的微观形貌和物相组成进行了分析。结果表明,TCN的存在抑制了复合体系中镁的团聚,其使得MgH2-Ni/TCN和MgH2-Co/TCN复合材料的储氢性能均优于纯MgH2。而过渡金属粒子在复合过程中与镁生成中间相（Mg2NiH4相和Mg2CoH5相）,中间相引发并诱导了纯镁的吸放氢反应。以上两方面原因共同作用,促进了复合材料的吸放氢反应。
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