羟基氧化铁(FeOOH)及其复合物的制备与铀吸附性能研究

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随着环境污染和能源短缺问题的加剧,迫切需要开发清洁能源。核能是绿色可靠安全能源,铀是核能的重要原料,核能的快速发展,急需解决两个问题,一是铀资源短缺,铀在陆地上的储量有限,而海水中含有大量的铀资源;二是含铀废液的排放造成的环境污染,未经处理的含铀废液排放到环境中会严重破坏生态系统、损害人体健康。因此,积极开展海水提铀吸附材料的研发以及含铀废液处理技术具有重要的科学和现实意义。羟基氧化铁(FeOOH)是一类重要的铁氧化物,广泛存在于土壤、水体沉积物等环境介质中,在海水提铀和含铀废液处理方面有潜在的应用价值。本文以三种不同形貌的FeOOH为主体合成了三种高性能的提铀用吸附材料,采用静态吸附实验系统的研究了在不同实验条件下(pH、时间、温度和浓度等)所合成材料对铀的吸附性能,结合吸附动力学模型、吸附等温线模型和热力学函数探究吸附剂的吸附行为;同时考察吸附剂对铀的吸附选择性和吸附剂的脱附性、循环再生性能。采用牺牲模板法成功制备由2D FeOOH纳米片自组装形成的FeOOH空心微盒。所合成的产物为纤铁矿型γ-FeOOH,具有规则的立方体结构。吸附实验结果表明,FeOOH空心微盒的最佳吸附pH为8.0,吸附过程符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir模型,并且具有良好的循环稳定性;其对模拟海水中的铀的去除率在90%以上。结合XPS分析,推测FeOOH以Fe-O-UO22+和氢键的方式实现对铀的吸附和固定作用。采用共沉淀法合成3D花状FeOOH纳米材料。以FeOOH为基底,通过原位乳液聚合制备偕胺肟聚丙烯腈/FeOOH复合物(FeOOH/APAN)。FeOOH/APAN比FeOOH具有更高的吸附容量,其吸附等温线符合Langmuir模型,吸附动力学较好的符合准二级模型,对铀具有优异的吸附选择性,并且FeOOH/APAN对模拟海水中铀的去除率超过92%。通过XPS分析,推测偕胺肟基团中肟氧和肟氮参与了与铀的配位,提出η2配位可能是FeOOH/APAN与铀结合的主要方式。采用溶剂热法制备出海胆状FeOOH空心微球。通过与聚乙烯亚胺(PEI)复合得到FeOOH/PEI吸附材料。该材料的最佳吸附pH为7.0,吸附动力学符合准二级方程,吸附等温线符合Langmuir模型,具有良好的循环稳定性和吸附选择性;在接近真实海水环境的吸附测试中,发现FeOOH/PEI对低浓度的铀具有良好的去除率。根据XPS分析,胺基基团在铀吸附过程中起到重要作用,通过静电作用/氢键和络合反应实现对铀的吸附。
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