【摘 要】
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锂离子电池因其具有清洁环保、低毒性、能量密度高、自放电率低、成本低廉等优点而受到广泛关注。负极作为锂离子电池中电势较低的一极,对锂离子电池的性能起着至关重要的作用。具有稳定晶体结构的负极材料可以提高锂离子电池的电化学性能稳定性和安全性。钛酸锂负极具有较高的充放电平台（1.55 V vs.Li/Li+）,在高电压平台下,电解液不易于与电极发生副反应,锂离子在此高电压平台下也不易于被还原生成锂原子从而
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锂离子电池因其具有清洁环保、低毒性、能量密度高、自放电率低、成本低廉等优点而受到广泛关注。负极作为锂离子电池中电势较低的一极,对锂离子电池的性能起着至关重要的作用。具有稳定晶体结构的负极材料可以提高锂离子电池的电化学性能稳定性和安全性。钛酸锂负极具有较高的充放电平台（1.55 V vs.Li/Li+）,在高电压平台下,电解液不易于与电极发生副反应,锂离子在此高电压平台下也不易于被还原生成锂原子从而产生锂枝晶。另外,钛酸锂晶体在嵌入和脱出锂离子时的晶格常数和体积变化都小于1%,因此能够避免由于电极材料的来回伸缩而导致结构的破坏,从而提高电极的循环性能和使用寿命。目前针对钛酸锂材料的改性研究已趋近成熟,但大都局限在以金属锂片为对电极的扣式半电池的研究,忽略了在全电池中有限的锂离子消耗对电池性能的影响。因此,基于钛酸锂为负极的全电池是值得我们投入精力深入探究的课题。本文以尖晶石结构的钛酸锂Li4Ti5O12作为电池负极材料,分别与层状结构的富锂三元镍钴锰Li1.17Ni0.21Mn0.58Co0.04O2及橄榄石型磷酸铁锰锂Li Mn0.6Fe0.4PO4正极材料组装成全电池,并采用X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜及能谱仪、X射线光电子能谱仪等仪器进行表征测试,研究了正负极容量比及电池工作电压范围对电池性能的影响、验证了电池长效循环性能,并将以钛酸锂为负极的全电池和以石墨为负极的全电池的电池性能进行对比。得出以下研究结果:（1）对富锂三元镍钴锰/钛酸锂(Li1.17Ni0.21Mn0.58Co0.04O2/Li4Ti5O12)全电池进行设计和研究。通过调节正负电极上正负极活性物质的载量,控制正负极容量比P/N,探究了P/N值对Li1.17Ni0.21Mn0.58Co0.04O2/Li4Ti5O12（LNMCO-LTO）电池性能的影响。研究结果表明,在正负极容量比P/N为1.1时,电池的首圈放电比容量最高和倍率性能最佳,当正负极容量比P/N为1.2时,电池循环稳定性最佳。探究了电池测试电压窗口对LNMCO/LTO电池性能的影响。控制电压窗口分别为1.5 V～3.5 V和0.5 V～3.3 V,进行恒电流电池循环测试。实验结果表明,当电池测试范围为1.5 V～3.5 V时,电池的循环稳定性较好。进行了LNMCO/LTO电池的长效循环性能测试,500圈循环后电池放电比容量为114 m Ah/g,循环保持率高达87.02%。比较了LNMCO/LTO电池与LNMCO/C电池的循环性能,得出LNMCO/C电池放电中值电压下降速率远远大于LNMCO/LTO电池。因此,当电池需要满足多次充放电的需求时,LNMCO/C电池因为其快速下降的输出电压而难以达到要求。（2）对磷酸铁锰锂/钛酸锂(Li Mn0.6Fe0.4PO4/Li4Ti5O12)全电池进行设计和研究。通过调整正负电极上正负极活性物质的载量,控制正负极容量比P/N,探究了正负极容量比对Li Mn0.6Fe0.4PO4/Li4Ti5O12电池性能的影响。研究结果表明,在正负极容量比P/N为1.1时,电池的循环性能和倍率性能达到最优。探究了电池测试电压窗口对Li Mn0.6Fe0.4PO4/Li4Ti5O12电池性能的影响。控制电池测试电压窗口分别是1.5 V～3 V和1 V～3 V,实验结果表明,当电池测试范围为1.5 V～3 V时,电池的循环稳定性较好,对P/N为1.1的Li Mn0.6Fe0.4PO4/Li4Ti5O12电池进行长效循环性能的测试,在750次充放电循环之后,仍可以保持105.4 m Ah/g的比容量,比容量保持率为95.56%,将循环前后的电极进行XRD测试、SEM测试及XPS测试,得出电池的正负电极活性材料的稳定性能够较大程度影响了电池长循环容量保持率。比较了Li Mn0.6Fe0.4PO4/Li4Ti5O12电池与Li Mn0.6Fe0.4PO4/C电池的使用（充放电）循环性能,实验结果表明:Li Mn0.6Fe0.4PO4/C电池的放电比容量下降迅速,不利于电池的实际应用。
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