近年来人们逐渐意识到了挥发性有机化合物（VOCs）的巨大危害。其作为最主要的大气污染物之一,不仅会诱发人体产生癌变、畸变,还会在一定条件下与其它污染物反应形成光化学烟雾与PM_2.5。随着经济的快速发展,VOCs的排放呈现出总量逐年递增和成分愈加复杂的趋势,VOCs的治理已然成为一个亟待解决的问题。吸附法具备工艺成熟、净化效率高、能耗低、脱附后吸附剂可回收使用等优势,适用于净化解决低浓度、大流量的VOCs废气。吸附剂是决定吸附性能优劣的核心要素,分子筛由于其孔道结构的易调变性与整体的稳定性而成为VOCs吸附剂的重要选择之一。由于VOCs与分子筛种类繁多,通过实验手段寻找适合特定VOCs物种的最优分子筛种类,即实现VOCs与分子筛的优化匹配需要耗费大量的时间和成本。本文针对上述的难题,首先结合分子模拟与实验的方法研究VOCs在纯硅型分子筛中的吸附规律,以此筛选出适合不同种类VOCs吸附的分子筛物理结构,然后在此基础上探索提升VOCs吸附能力的方法,为优化吸附剂配方提供指导。第一章为本文的背景阐述及其相关文献综述,首先介绍了VOCs的危害、排放趋势以及当前的控制技术,然后重点对分子筛吸附VOCs的研究现状进行了论述,最后针对分子筛处理VOCs方面存在的问题,提出了本文结合分子模拟方法与实验手段筛选匹配性分子筛与配方优化设计的研究思路。第二章对实验中使用的材料与仪器、实验系统与测试方法以及分子模拟的理论计算方法进行了说明。其中包括吸附剂的制备方法、固定床吸附实验系统、分子模拟的基础理论及所需软件模块等。第三章为纯硅型分子筛吸附VOCs性能的研究。首先利用蒙特卡洛方法研究7种VOCs分子在12种纯硅型分子筛中的吸附,得到了吸附等温线与VOCs吸附位点信息,从而完成了分子筛的筛选并明确了VOCs吸附机理;同时研究了有效孔隙率对分子筛吸附VOCs的影响。针对以上理论计算结果,利用吸附实验进行了验证。主要结论如下:（1）分子筛拓扑结构、有机分子与分子筛窗口尺寸的相对大小、吸附质极性等特性均会对VOCs吸附过程产生影响;（2）分子筛的有效孔隙率愈大,其能够容纳VOCs的能力愈强;（3）纯硅分子筛对于极性分子的吸附能力优于非极性分子,且对于非极性分子,随着吸附质分子摩尔体积的增大,吸附量逐步下降。第四章为改性分子筛吸附VOCs性能的研究。首先建立了化学改性的分子筛模型并利用密度泛函理论计算了VOCs在这些分子筛内的吸附能,然后利用吸附实验对理论计算结果进行了验证。主要结论如下:（1）与纯硅型分子筛相比,当分子筛中引入改性离子后,对VOCs的吸附能力会不同程度的加强;（2）对于氢型分子筛,随着分子筛硅铝比的减小,分子筛增加的酸性位点有利于VOCs吸附,VOCs吸附量逐渐提升;（3）改性分子筛中吸附VOCs的特性与改性离子在分子筛中的存在形态密切相关。文中当铜以[Cu-OH]⁺与Cu²⁺形态存在于MFI与BETA型分子筛时,Cu²⁺对提升VOCs吸附的作用明显优于[Cu-OH]⁺,同样当镧以[La（OH）₂]⁺与La³⁺形态存在于Y型分子筛时,La³⁺对增强VOCs吸附的作用更具优势。第五章全文总结。主要对全文的主要结论进行总结归纳。