利用高铝粉煤灰制备层级结构勃姆石及其吸附性能研究

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粉煤灰是燃煤电厂产生的大宗固体废弃物,随着我国电力工业的迅速发展,粉煤灰的排放量逐年增加,其对环境产生污染的同时危害人类的健康,如何将其变废为宝,提高其附加值是人们急需解决的问题。此外,高铝粉煤灰中的氧化铝含量高达40%以上,与铝土矿中氧化铝的含量相当,是一种重要的非传统铝资源,因此将高铝粉煤灰中的铝资源进行资源化利用,既解决高铝粉煤灰带来的环境问题,实现可持续发展,也可以降低我国对他国铝土矿的依赖,提高国际竞争力。基于此,本文以高铝粉煤灰为原料来制备层级结构勃姆石,实现高铝粉煤灰的高附加值利用,为高铝粉煤灰的资源化利用提供新的途径。本文首先以六水合氯化铝为铝源,以氢氧化钠为沉淀剂,通过无模板水/溶剂热的方法来合成层级结构勃姆石,为高铝粉煤灰制备层级结构勃姆石奠定理论基础。然后分别以未除杂的粉煤灰盐酸浸液与除杂的粉煤灰盐酸浸出液为铝源,以氢氧化钠为沉淀剂,通过无模板水/溶剂热的方法来制备层级结构勃姆石。同时,对所得粉体进行SEM、XRD、FT-IR、N2吸附与脱附及孔径分布等表征以及吸附性能的研究。论文主要结果如下:(1)以AlCl3.6H2O为铝源,以氢氧化钠为沉淀剂,通过无模板水热/溶剂热法成功制备出了层级结构勃姆石,并且氢氧化钠的用量、水与乙醇的体积比、离子浓度、醇的种类、沉淀剂的种类通过影响勃姆石晶粒的成核与生长对勃姆石的形貌产生不同程度的影响。层级结构勃姆石的形成机理为:氢氧化铝通过溶解-结晶而生成勃姆石γ-AlOOH晶粒。然后勃姆石晶粒发生定向生长而生成片状结构。最后由于片状结构勃姆石表面羟基之间的相互作用使得片状勃姆石组装成层级结构勃姆石。(2)参照以AlCl3·6H2O为铝源制备层级结构勃姆石的工艺条件,以未除杂的粉煤灰盐酸浸出液为铝源,以氢氧化钠为沉淀剂,在水-异丙醇的混合溶液中可以制备出层级结构勃姆石,但是浸出液中的钙、硅元素与钠、铝元素发生反应生成了铝硅酸钠、水钙铝榴石、沸石杂质相,会影响勃姆石粉末的纯度及吸附性能,使得层级结构勃姆石在相同时间内对刚果红的去除率从97.9%下降至30%,因此需要对浸出液进行除杂来制备吸附性能良好的层级结构勃姆石。(3)以除杂后的粉煤灰盐酸浸出液为铝源,以氢氧化钠为沉淀剂,可以通过无模板法制备出纯度较高的层级结构勃姆石。其中以水-异丙醇为溶剂,体系的pH为11时所得的层级结构勃姆石的吸附效果最好,在60 min内对刚果红的最大去除率为83.8%,对应的吸附容量为83.8 mg/g,其比表面积为79.5 m2/g,孔容为0.22 cm3/g,平均孔径为11 nm。
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