二硫化钼助催化Fe3+活化过硫酸盐降解对氯苯胺

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sqqmyquanqs
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
过硫酸盐(PS)活化高级氧化技术(AOP)氧化分解废水中氯代芳烃具有高效优势。其中铁基活化材料的PS活化能力强,且环境友好,但其有效活化成分Fe2+活化后形成的Fe3+难以活化PS,导致PS难以持续高效活化,成为Fe2+(或Fe3+)-PS活化体系高效去除污染物的瓶颈。通过助催化剂实现Fe2+/Fe3+循环为Fe2+(或Fe3+)-PS体系的高效活化提供了新的途径。本论文以二硫化钼(MoS2)助催化剂,通过实现Fe2+/Fe3+循环以获得持续活化过硫酸盐的高效活化体系,提高Fe3+/PS体系降解污染物的效果,同时探索MoS2表面性质对助催化作用的影响,明晰其助催化作用机制,为高活化性能过硫酸盐活化体系的设计提供指导。本论文以对氯苯胺(PCA)作为目标污染物,采用不同表面缺陷的MoS2为助催化剂,通过跟踪Fe3+/MoS2/PS体系降解PCA的效果,探索表面缺陷提升MoS2助催化性能的作用机制,并且寻求最佳体系反应条件。具体内容有:实验探究未引入缺陷MoS2-P、缺陷态MoS2-D(包括MoS2-8h及MoS2-12h)助催化性能、影响体系降解效果的因素(包括初始p H条件、催化剂投加量等)以及S缺陷提升催化剂性能的作用机理,得到主要结论有:(1)MoS2-P及MoS2-D都能够提高Fe3+/PS体系降解污染物的效果,并且MoS2-12h具有最佳助催化性能。Fe3+/MoS2-12h投加配比为1:3。Fe3+/MoS2/PS体系中通过MoS2还原Fe3+为Fe2+,实现Fe2+/Fe3+循环,以持续高效活化PS产生大量SO4·-与·OH,MoS2-D具有较之MoS2-P具有更强的还原Fe3+能力,因此Fe3+/MoS2-12h/PS能够产生更多Fe2+从而具有最佳PCA降解效果。(2)MoS2中的S缺陷能够改变表面电荷分布,从而导致在S缺陷附近形成电子缺陷中心,并增加Mo位置附近的电子密度,Mo整体价态降低,有利于提高还原Fe3+的能力。此外,S缺陷促进了Fe3+在MoS2表面的吸附,通过促进Fe3+/Fe2+之间循环,进一步增强了PS的活化性能。这项工作为改善MoS2的助催化性能提供了新的策略,并扩大了Fe3+/PS系统在污染物修复中的应用。MoS2-P及MoS2-D都具有较好的稳定性,反应前后材料的晶体结构以及晶相没有发生明显变化,循环实验表明MoS2-12h一定程度上能够重复使用。Mo溶出测定也进一步证明材料的稳定性,且MoS2-D的Mo溶出较之MoS2-P更低,稳定性更好。(3)PCA降解中间产物主要发现5种:5-氯-2-(4-氯苯二氮烯基)苯酚,4,4-二氯偶氮苯,硝基苯,N1-(4-氯苯基)苯-1,4-二胺和对苯醌,为后续进一步增强PCA矿化率提供依据。
其他文献
介电弹性体(DE)是一种典型的智能材料,其在外加电场激励下可发生大形变,从而实现电能和机械能的相互转换。因其具有形变尺寸大、响应速度快、能量密度高、质量轻、成本低等特点,故在智能机器人、人工肌肉、驱动器、传感与发电等领域具有巨大的应用潜力。在实际应用中,为了提高DE材料的机电转化效率,通过增大驱动电压是最直接有效的方法,但该法亦容易导致基体材料的电击穿。因此,从DE材料的基体选择及网络结构调控出发
与传统的离散刚性机器人相比,连续体机器人拥有连续的主干和多截面结构,具有灵活性高,适应性强的特点。近年来,随着软材料和柔性机械的发展,连续体式柔性机器人逐渐应用于越来越多领域。并且由于应用场景变得更为复杂,人们对连续体机器人的控制性能也提出了更高的要求。因此越来越多的研究人员对连续体机器人控制的相关领域进行研究,并取得了优异的成果。本文对双枢轴柔性关节连续体机器人系统的控制方法进行研究,并建立其运
在智能制造行业中,机器人技术一直在发挥着重要的作用,驱动是机器人的动力系统,驱动方式和布局对其性能有着重要的影响。为了研究直接驱动方式下的机器人控制性能,本文以三关节机械臂为对象,研究无刷直流电机直驱的机械臂稳定快速轨迹跟踪控制。论文主要从以下几个方面展开:首先简要介绍了机器人的驱动方式和无刷直流电机直驱的优点,结合国内外研究现状介绍了无刷直流电机和机械臂的主要控制方法。为了能够实际验证控制效果,
作为半导体材料,氧化铈禁带宽度为3.15 eV,具有出色的紫外屏蔽性能、丰富的氧空位、较低的折射指数与光催化活性,因此,它在紫外线屏蔽以及电磁波吸收领域具有较大的潜在应用。超疏水材料在自清洁、防污、防腐蚀、油水分离等各个领域都有很广泛的应用。受此启发,本论文将超疏水与紫外、微波吸收功能相结合,设计、制备了含铈功能性超疏水复合材料,探索其在紫外线屏蔽和微波吸收材料中的实际应用。本文首先通过原位生长法
随着人类社会生产生活水平的持续提高和城市化的快速发展,建筑物密度和建筑高度的不断增加,使得风干扰效应变得越发复杂。现有的建筑设计规范和建筑标准中的风荷载数据和经验公式大都基于单体建筑下的风洞试验结果,尚未或粗略地考虑周围建筑的干扰影响,导致建筑结构设计荷载存在一定的偏差。现有的研究和工程实例表明,当高层建筑周围存在其他建筑物时,会对高层建筑产生明显的风干扰效应,尤其是超高层建筑的围护结构普遍采用抗
多孔分离膜在化合物的分离纯化和水处理领域应用广泛,先进膜材料的开发对于可持续发展具有重要意义。目前的功能性多孔分离材料有沸石、金属有机框架(MOFs)、共价有机框架(COFs)、多孔有机聚合物(POPs)等,但薄膜制备过程存在着加工困难、难以构筑自支撑薄膜等问题,应用受到极大限制。柱芳烃作为一种无孔自适应晶体,具有独特的芳环大孔结构和丰富的主客体作用,在吸附分离领域具有巨大潜力,其应用也受到了无法
目的:糖尿病是以晚期糖基化终末产物(AGEs)显著积累导致的常见慢性疾病,心房颤动是其常见的并发症之一。目前,糖尿病合并心房颤动患者发病率比单纯糖尿病患者高40%。心房电重构在房颤发生和维持起着重要作用,但其机制尚不明确。衰老是糖尿病的主要风险因素,糖尿病可促进衰老的进程。本研究拟探讨心房肌细胞衰老在糖尿病房颤易感性中的作用以及机制。方法:(1)腹腔注射50 mg/kg剂量STZ建立1型糖尿病(T
氢能作为一种能量密度高、绿色可持续的二次能源,具有广阔的应用前景。电解水制氢是工业上制备高纯氢气的主要方法,但受限于成本而无法大规模推广。析氢反应和析氧反应中过电位造成的能量损失是成本上升的主要原因,电催化剂的使用能显著降低反应过电位。目前商用的贵金属基电催化剂资源有限、成本高昂,低成本、高催化活性的过渡金属基材料近年来受到广泛关注。设计异质结构是提高电催化剂活性的有效策略,但目前大部分的合成工艺
有机发光二极管(organic light-emitting diodes,OLEDs)具有质轻、自发光、响应速度快、宽视角等优势,在平板与柔性显示等领域日益呈现出广阔的前景。研发高性能蓝光材料对于推动OLED器件的发展具有重要的意义。相对于传统荧光材料仅能利用25%单重态激子,三重态-三重态湮灭(triplet-triplet annihilation,TTA)型材料可充分利用三重态激子,内量子
火灾作为常见灾害之一,往往对建筑结构造成较大的损坏。叠合剪力墙因兼具全现浇混凝土构件整体性能强和预制装配构件工业化程度高的优点,近年来在国内工程中得到广泛应用,但鲜有针对叠合剪力墙高温下以及高温后受力性能的研究。本课题组已经对自密实再生块体混凝土叠合剪力墙的常温抗震性能进行了研究,在此基础上,本文从防灾减灾的角度出发,对自密实再生块体混凝土叠合剪力墙的耐火性能及火灾后抗震性能进行了试验研究及分析。